Ultraschnelle lichtinduzierte Oberflächenchemie auf Isolator-Substraten

绝缘体基底上的超快光诱导表面化学

• 批准号: 112311783
• 负责人: Professor Dr. Thorsten M. Bernhardt
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Oberflächenchemie und Katalyse
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2008-12-31 至 2010-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/112311783?language=en
• 关键词: Ultraschnelle; lichtinduzierte; Oberfl; chenchemie; auf

Das klassische Beispiel der Femtochemie für eine bimolekulare Reaktion ist die Umsetzung H + CO2 → OH + CO, induziert durch die photolytische Spaltung von HI. Ahmed H. Zewail und Mitarbeitern gelang es mit dieser Reaktion erstmalig, eine bimolekulare Dynamik in Echtzeit aufzulösen und auf diese Weise entscheidend zum Verständnis dieses fundamentalen Reaktionstyps beizutragen. Theoretische Untersuchungen zeigen, dass genau diese lichtinduzierte Reaktion auch auf isolierenden Festkörperoberflächen abläuft, wobei die Adsorbatgeometrie entscheidend die Stoßparameter der Reaktanden-Annäherung bestimmt. Sie stellt damit ebenso ein hervorragendes Beispiel für eine der von John C. Polanyi propagierten, durch Oberflächen ausgerichteten (‚surface aligned‘) chemischen Reaktionen dar. Die experimentelle Untersuchung der Dynamik dieser Reaktion auf einer Oberfläche gelang jedoch bisher noch nicht. Allgemein stehen der Oberflächenchemie bislang keine Methoden zur Verfügung, mit denen, ganz analog zur Gasphase, Übergangszustände, Zwischen- und Endprodukte einer chemischen Reaktion direkt massenselektiv nachgewiesen werden können. In dieser Hinsicht gelang unserer Arbeitsgruppe im vergangenen Jahr die Realisierung einer neuen Technik, der zeitaufgelösten Oberflächen-Pump&Probe-Laser-Massenspektrometrie, die ideal geeignet ist, um die genannte und ähnliche Reaktionen direkt zeit-, energie- und massenaufgelöst zu untersuchen. In diesem Antrag wird daher vorgeschlagen, die neue Massenspektrometrie-Technik auf lichtinduzierte bimolekulare Reaktionen von Adsorbaten und Koadsorbaten auf Metalloxid-Oberflächen anzuwenden. Interessanterweise hat gerade die lichtinduzierte reduktive Umsetzung von Kohlendioxid in der jüngsten Vergangenheit ein außerordentliches Interesse erfahren - steht sie doch im direkten Zusammenhang mit den hochaktuellen Problemen der zunehmenden Ressourcenknappheit und der globalen Erwärmung. Ein grundlegendes Verständnis der Reaktionsdynamik dieser Oberflächenreaktionen stellt eine entscheidende Basis zur Planung zukünftiger photokatalytischer Synthesestrategien dar.

生物分子反应：H + CO2→OH + CO， H + CO2→OH + CO; H + CO2→OH + CO；Ahmed H. Zewail和Mitarbeitern gelang教授的论文《化学反应》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》，《化学反应动力学》。theortische Untersuchungen zeigen, ass genau diese lichtindustrierte reaction auauisolienendenden Festkörperoberflächen abläuft， bebedie absorbbatgeometrie entscheidendenddie Stoßparameter der Reaktanden-Annäherung最佳估计。[4][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1]。这位Reaktion死experimentelle Untersuchung der Dynamik auf静脉Oberflache gelang jedoch bisher还有错的。所有的化学反应都有可能发生在Oberflächenchemie比斯基恩方法zur verf<e:1>，麻省理工学院，ganz模拟zur气相，Übergangszustände， Zwischen- und endprodekner化学反应直接质量选择性nachgewiesen werden können。在德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国德国[2][3][3][3][3][3][3][1][3][4][4][6]。Interessanterweise, gerade die lichtinduzierte redudutive Umsetzung von Kohlendioxid in der jngsten Vergangenheit in auth erordenliches interessanterwetersche - stethesedoch im direcreten Zusammenhang mitden hochaktuellen Problemen der zunehmenden ressourknappheit and der globalen Erwärmung。Ein grundlegendes Verständnis der Reaktionsdynamik dieser Oberflächenreaktionen stellt eine entscheidende Basis zur Planung zuk<e:1> nftiger光催化合成策略dar。