Theoretical investigations of photo-induced self- and photolyase assisted repair of DNA using Quantum Mechanical/Molecular Mechanical methodes

在这个项目中，我们将讨论两种不同的紫外光照射下的Cyclobutan Pyrimidin Dimer DNS-Läsion修复机制，韦尔登理论，（i）DNS自修复，修复的艺术，以及（ii）通过光催化修复。这种修复机制是通过光子吸收来实现的。在动力学理论的基础上，韦尔登在量子力学/分子力学（QM/MM）-摩擦学方法的基础上进行了研究。Im Gegenetzu früheren Arbeiten wird der Reaktionspfad von Beginn an durch Geometrieoptimierungen mit Zärischer Nebenbedingung auf den Potentialflächen der relevanten elektronisch angeregten Zuständen verfolgt.一个解决方案将在一个新的工作环境中得到应用，即“使用黄素的蓝光”的Photozyklus。因此，相关的电位flächen，auf denen ein wichtiger Teil der Reaktion abläuft，“电荷转移”（CT）-Zuständen zuzuordnen sind。为了更好地解决这一问题，我们提出了一种基于双功能理论和耦合簇（CC 2）-响应理论的组合方法，这种方法在早期的劳动力市场中有着广泛的应用，例如韦尔登。对于与大QM区域韦尔登的研究，我们将在我们的集团中进行本地CC 2响应理论的研究。本文采用DFT-SAPT（对称性自适应微扰理论）方法，通过对各层的微扰能量分量的详细研究，韦尔登给出了微扰能量分量的计算方法。

In diesem Projekt sollen zwei verschiedene Reparaturmechanismen der von UV-Licht verursachten Cyclobutan Pyrimidin Dimer DNS-Läsion theoretisch untersucht werden, (i) die DNS-Selbstreparatur, die ursprüngliche Art der Reparatur solcher Läsionen, bevor spezialisierte Enzyme hierfür zur Verfügung standen, und (ii) die durch das Photolyaseenyzm katalysierte Reparatur. Beide Reparaturmechanismen werden durch die Absorption von Photonen induziert. Umgebungseffekte, die auf das aktive Zentrum wirken, werden im Kontext der Quantenmechanik/Molekülmechanik (QM/MM)-Kopplungsmethode beschrieben. Im Gegensatz zu früheren Arbeiten wird der Reaktionspfad von Beginn an durch Geometrieoptimierungen mit sphärischer Nebenbedingung auf den Potentialflächen der relevanten elektronisch angeregten Zuständen verfolgt. Eine solche Strategie wurde bereits in einer vorherigen Arbeit angewandt, um den Photozyklus von ”Blue Light Using Flavin” Photorezeptoren mechanistisch zu klären. Es ist zu erwarten, dass die relevanten Potentialflächen, auf denen ein wichtiger Teil der Reaktion abläuft, ”charge transfer” (CT)-Zuständen zuzuordnen sind. Um solche Zustände vernünftig zu beschreiben, soll eine Kombination aus zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie und Coupled Cluster (CC2)-Responsetheorie, wie schon in früheren Arbeiten, angewandt werden. Für Rechnungen mit großen QM-Regionen werden wir die lokale CC2-Responsetheorie anwenden, die in unserer Gruppe entwickelt wird. Des Weiteren werden wir die DFT-SAPT (Symmetry Adapted Perturbation Theory)-Methode verwenden, um im Detail zu untersuchen, wie sich die individuellen Komponenten der Wechselwirkungsenergie durch die Läsion verändern.