Entwicklung einer lokalen Coupled Cluster Linear Responsemethode zur Berechnung von molekularen Eigenschaften elektronisch angeregter Zustände von großen Molekülen

开发用于计算大分子电子激发态分子性质的局域耦合簇线性响应方法

• 批准号: 34754268
• 负责人: Professor Dr. Martin Schütz (†)
• 金额: --
• 依托单位: Arbeitsgruppe Numerische Quantenchemie für komplexe Systeme (aufgelöst)
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2006-12-31 至 无数据
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/34754268?language=en
• 关键词: Entwicklung; einer; lokalen; Coupled; Cluster

In den vergangenen zehn Jahren ist es gelungen, neuartige lokale ab initio Verfahren zu entwickeln, die aufgrund ihres niedrigen Skalierungsverhaltens bezüglich Rechenaufwand Elektronenstrukturrechnungen auf hohem Korrelationsniveau (Coupled Cluster, CC) auch an großen Molekülen ermöglichen. Allerdings sind diese Methoden bislang auf ’closed shell’ Konfigurationen im elektronischen Grundzustand beschränkt. Im Rahmen des beantragten Projekts sollen nun, auf Grundlage von zeitabhängiger CC Theorie (CC Response Theorie), lokale Methoden zur Berechnung molekularer Eigenschaften elektronisch angeregter Zuständen entwickelt werden. Als CC Modell wird CC2 verwendet. Lokale Näherungen werden ausschließlich für Zweifachsubstitutionen eingeführt, was zu einer substantiellen Reduktion des Rechenaufwandes sowohl in den Grundzustands-, wie auch in den Linear Response Rechnungen führen wird. Als Vorarbeit wurde bereits ein sehr effizientes lokales CC2 Linear Response Programm entwickelt, mit dem elektronische Anregungsenergien von Molekülen mit weit über hundert Atomen in einer double-zeta Basis berechnet werden können. Dieses Programm soll nun auf Übergangsmomente und Eigenschaften 1.Ordnung ( wie etwa das Dipolmoment) des angeregten Zustands erweitert werden (was deutlich aufwendiger ist). Das eigentliche Ziel, das danach in einem zweiten Schritt erreicht werden soll, sind analytische Energiegradienten bezüglich der Kernkoordinaten, was Geometrieoptimierungen von Molekülen in elektronisch angeregten Zuständen ermöglichen wird.

在最后一个世纪里，新的局部初始化方法开始出现，这些初始化方法的基础是在耦合星系团（CC）上进行的电子结构研究。Allerdings sind diese Methoden bislang auf 'closed shell' Konfigurationen im elektronischen Grundzustand beschränkt.在设计项目时，根据CC响应理论，采用局部方法对电子特征进行分子分析，从而使系统韦尔登运行。所有的CC模式都是CC 2模式。Lokale Näherungen韦尔登ausschließlich für Zweifachsubstitutionen eingeführt，was zu einer substantiellen Reduktion des Rechenaufwandes sowohl in den Grundzustands-，wie auch in den Linear Response Rechnungen führen wird.所有的Vorarbeit wurde bereits一个sehr effizientes本地CC 2线性响应曲线entwickelt，与dem elektronische Anregungsenergien von Molekülen与weit über hundert Atomen在一个双zeta Basis berechnet韦尔登könnnen.这些问题是由一个特殊的概念和特征决定的。第一个概念是由一个韦尔登（德语：Deutlich aufwendiger ist）组成的秩序（如Dipolmom）。这是一个典型的Ziel，在一个两个韦尔登错误的例子中，由于分析了核心协调的能量梯度，在电子工程中的几何优化将是最好的。