NMR Studies of Dynamics and Structure of Penetrants and Polymers in High Permeability Membrane Materials and Barrier Materials

高渗透膜材料和阻隔材料中渗透剂和聚合物的动力学和结构的核磁共振研究

基本信息

  • 批准号:
    9901416
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 34.5万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
    Continuing Grant
  • 财政年份:
    1999
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    1999-08-01 至 2002-07-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

9901416JonesProfessor Jones and Inglefield will study high permeability polymers including substituted polyacetylenes and Amorphous Teflon (DuPont Trademark). Typical interpretational approaches which will be used by them to understand permeability and sorption data are the dual mode model and free volume theory. To obtain a more molecular view, Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy ( NMR) will be the primary technique employed in their study. NMR is capable of both the penetrant and the host matrix. Specifically spin-lattice relaxation times and one and two-dimensional (2D) line shape experiments will be used to characterize reorientational motion of either the penetrants or the polymer backbone. Deuterium and carbon-13 and xenon-129 have also been employed in this experiment by Jones and Inglefield at Clark. At a molecular level, intermolecular dipole-dipole spin-lattice relaxation can provide information on translation as can one and two dimensional xenon-129 line shape experiments. Two levels of structural experiments will be performed. The first class is proton spin-diffusion experiments to measure domain size of the regions containing penetrant molecules and also xenon-129 chemical shift measurements which are sensitive to pore size and cluster size. The second set of structural experiments is for local intermolecular structure such as 2D zero quantum spin exchange, REDOR and DRAMA. These short range structure experiments may be especially interesting in high selectivity materials. The information on local length scales will be meshed with long range measurements of mobility by PFG NMR or classical permeability. The state of the polymer itself is relevant. For instance, high concentrations of permeant can lower the glass transition of the matrix impairing the mechanical properties of the membrane. In blends, selective swelling of domains by the penetrant can alter that changes of the matrix mobility with concentration can be established. Systems based on blends, aerogels and polymer/aerogel composites will be studied with the same experimental strategy. Some consider high free volume, high permeability polymers to behave more like silica aerogels so a direct comparison of molecular level mobility of permeants can be used to test this view. In blend systems, the extent of dynamic coupling of the segmental motion of the polymer components can be compared with the nature of translational diffusion through the blend. Domain size of concentration heterogeneities in the blend is expected to affect both permeant mobility and the level of dynamic coupling between polymer chains. Barrier and highly selective materials will be studied as comparisons to the high permeability materials.Professors Jones and Inglefield will further the molecular level understanding of structure and motion of gases and other small molecules in materials used as separation membranes and barrier films. Industrial use of synthetic membranes to separate gases and liquids is already significant but there is continued development of new materials designed to improve efficiency through higher permeation rates and better selectivity. Conventional polymers are currently used as the basis of many synthetic membranes but a new classical techniques involving extensions of standard descriptions employed for the more conventional polymers.
9901416琼斯琼斯教授和英格尔菲尔德将研究高渗透性聚合物,包括取代聚乙炔和无定形聚四氟乙烯(杜邦商标)。 典型的解释方法,这将被他们用来理解渗透性和吸附数据的双模式模型和自由体积理论。 为了获得更多的分子观点,核磁共振光谱(NMR)将是他们研究中采用的主要技术。 核磁共振既能检测渗透剂,也能检测基质。 特别是自旋晶格弛豫时间和一维和二维(2D)线形实验将被用来表征的重定向运动的任何一个反式或聚合物骨架。 克拉克的琼斯和英格尔菲尔德也在这个实验中使用了氘、碳-13和氙-129。 在分子水平上,分子间偶极-偶极自旋-晶格弛豫可以提供关于平移的信息,一维和二维氙-129线形实验也可以。 将进行两个层次的结构实验。 第一类是质子自旋扩散实验,以测量包含渗透剂分子的区域的域大小,以及对孔径和簇大小敏感的氙-129化学位移测量。 第二组结构实验是局部分子间结构,如2D零量子自旋交换,REDOR和DRAMA。 这些短程结构实验在高选择性材料中可能特别有趣。 局部长度尺度上的信息将与通过PFG NMR或经典渗透率进行的迁移率的远程测量相结合。 聚合物本身的状态是相关的。 例如,高浓度的渗透物可降低基质的玻璃化转变,损害膜的机械性能。 在共混物中,通过渗透剂的域的选择性溶胀可以改变基质流动性随浓度的变化。 基于共混物、气凝胶和聚合物/气凝胶复合材料的系统将采用相同的实验策略进行研究。 一些人认为高自由体积、高渗透性聚合物的行为更像二氧化硅气凝胶,因此可以使用渗透物的分子水平流动性的直接比较来测试这种观点。 在共混体系中,聚合物组分的链段运动的动态耦合程度可以与通过共混物的平移扩散的性质进行比较。 在共混物中的浓度不均匀性的域的大小预计会影响渗透的流动性和聚合物链之间的动态耦合的水平。 与高渗透性材料相比,阻隔性和高选择性材料将被研究。Jones和Inglefield教授将进一步在分子水平上了解用作分离膜和阻隔膜的材料中气体和其他小分子的结构和运动。 工业上使用合成膜来分离气体和液体已经很重要,但仍在继续开发新材料,以通过更高的渗透速率和更好的选择性来提高效率。 传统的聚合物目前被用作许多合成膜的基础,但一种新的经典技术涉及对更传统的聚合物所采用的标准描述的扩展。

项目成果

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