Solving longstanding problems of density-functional theory with quantum Monte Carlo

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Das erste Ziel des beantragten Projektes ist es, die seit langem offene Frage zu beantworten, wie groß der Unterschied zwischen der Kohn-Sham- Bandlücke und der tatsächlichen Bandlücke in Halbleitern oder Isolatoren ist. Dieser Unterschied ist die Ableitungsunstetigkeit der Austauschkorrelationsenergie bei ganzzahligen Elektronenzahlen. Die Frage der Größe der Ableitungsunstetigkeit ist in einem allgemeineren Sinne die Frage der physikalischen Bedeutung von Kohn-Sham-Bandstrukturen und ist daher von fundamentaler Bedeutung bei der Behandlung elektronischer und optischer Materialeigenschaften mit Dichtefunktionalmethoden. Ein zweites Ziel des beantragten Projektes ist es, de facto exakte Austauschkorrelationspotentiale für eine Reihe von Materialien zu bestimmen, die als Referenz bei der Entwicklung neuer Dichtefunktionale dienen können. Solche Referenzpotential sind derzeit für periodische Systeme nicht verfügbar. Im Rahmen des beantragten Projektes sollen hochgenaue, praktisch exakte Elektronendichten für eine Anzahl von Halbleitern und Isolatoren mit neuen variationellen Monte-Carlo-Methoden und neuen Diffusions-Monte-Carlo- Methoden berechnet werden. Im Anschluss sollen mit Hilfe von Responstheorie exakte effektive Kohn-Sham-Potentiale bestimmt werden, die zu Kohn-Sahm-Orbitalen führen, die die Elektronendichten der Quanten-Monte- Carlo-Rechnungen liefern. Die zugehörigen praktisch exakten Kohn-Sham- Bandstrukturen bestimmen die exakten Kohn-Sahm-Bandlücken. Subtraktion der Kernpotentiale und der Hartree-Potentiale von den Kohn-Sham- Potentialen ergibt dann exakte Austauschkorrelationspotentiale.