Concepts from the optimized potential method and orbital-dependent kernels in time-dependent density-functional theory

一种基于含时密度泛函理论(TDDFT)描述分子激发态和光学性质的新方法将被开发、实现和应用。通过发展和使用未知交换关联核的更好的近似，可以更准确地描述激发过程中的电子关联效应，并克服现有TDDFT方法在描述电荷转移激发和长共轭链状分子激发方面的已知缺陷。利用最优势方法中的概念导出了新的近似交换相关核，得到了轨道相关泛函。TDDFT方法的输入数据与最近发展起来的用于计算轨道和本征值的有效精确交换Kohn-Sham方法相结合，将产生一种普遍适用的方法，用于高效而准确地计算中大分子的激发光谱。Zil des Projektes ist die Entwickung，Implementierung and Anwendung eines neuen auf zeitabhängier Dichtefunktionaltheorie basierenden Verfahrens zur Beschreibung angeregter Zustände and optischer Eigenschaften von Molekülen.在这一理论的指导下，我们发现了一种新的方法和一种新的方法--电荷转移和关系。在Verwendung von Konzepten konstruciert下，用“最优化势能”方法计算Sind和zu轨道--ABHängien Funktionalen führen。《有效的精确交换科恩-假方法》、《Eingangangsdaten von zeitabhänGigen DichtefunktionalMethoden》、《soll ein all gmein in einsetzbares，genaues and doch ffizientes Verfahren zur Berechnung der AnregungsSpektren》和《Den Eingangsdaten von zeitabhängien DichtefunktionalMethoden》。

A new approach to describe excited states and optical properties of molecules based on time-dependent density-functional theory (TDDFT) shall be developed, implemented, and applied. By developing and using better approximations for the unknown exchange-correlation kernel, the key quantity in TDDFT, electronic correlation effects in excitation processes shall be described more accurately and known deficiencies of present TDDFT methods in the description of charge transfer excitations, and of excitations in long conjugated chain-like molecules shall be overcome. The new approximate exchange-correlation kernels are derived using concepts from the optimal potential method which lead to orbital-dependent functionals. Combination with a recently developed effective exact exchange Kohn-Sham method for the calculation of orbitals and eigenvalues, the input data of TDDFT methods, shall lead to a generally applicable approach for an efficient yet accurate calculation of excitation spectra of molecules of medium to large size. Ziel des Projektes ist die Entwicklung, Implementierung und Anwendung eines neuen auf zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie basierenden Verfahrens zur Beschreibung angeregter Zustände und optischer Eigenschaften von Molekülen. Durch die Entwicklung und Anwendung neuer Näherungen für den Austauschkorrelationskern, der Schlüsselgrösse der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie, sollen Korrelationseffekte in Anregungsprozessen besser berücksichtigt werden und bekannte Schwächen der derzeitigen Methoden bei der Beschreibung von Charge-Transfer-Anregungen und von Anregungen in konjugierten kettenartigen Molekülen behoben werden. Die neuen approximativen Austauschkorrelationskerne sollen unter Verwendung von Konzepten konstruiert werden, die der "Optimized Potential" Methode entliehen sind und zu orbital-abhängigen Funktionalen führen. Die Kombination mit einer kürzlich entwickelten "effective exact exchange Kohn-Sham Methode" zur Berechnung von Orbitalen und Eigenwerten, den Eingangsdaten von zeitabhängigen Dichtefunktionalmethoden, soll ein allgemein einsetzbares, genaues und doch effizientes Verfahren zur Berechnung der Anregungsspektren mittelgrosser bis grosser Moleküle liefern.