Kinetics and Mechanism of Catalytic Oxidation with Ozone

臭氧催化氧化动力学及机理

基本信息

项目摘要

This proposal deals with the destruction of volatile organic compounds (VOCs) using a novel oxidant, ozone, which is economic at low VOC concentrations and has good potential for practical applications. The research focuses on aspects of fundamental importance in catalysis: the study of mechanism at a molecular level, the treatment of nonuniform surfaces, and the understanding of the origin of reactivity in oxides. The broader impact of the project is addressed in five areas that include 1) high relevancy, 2) advanced training in science, 3) recruitment of minorities, 4) support of undergraduate education, and 5) broad dissemination of results. The aim of the work is to obtain molecular level information about the various steps in the catalytic reactions. The catalysts to be studied will be supported MnOx and VOx, which are highly active catalysts for complete and partial oxidation. These will be characterized by laser Raman spectroscopy (LRS), extended x-ray absorption fine structure (EXAFS) measurements, and ab initio molecular orbital calculations to provide information such as atomic coordination, bond lengths, and vibrational frequencies. The specific substrates will be methanol and acetone, which are commonly used solvents. The mechanism studies will combine rate measurements at a variety of conditions (partial pressure, temperature) together with LRS measurements of adsorbed intermediates and theoretical calculations. Another objective in the present work is to better understand the origin of reactivity enhancement in catalytic oxidation reactions. The hypothesis that will be investigated is whether for alcohol oxidation and ozone decomposition the ability of the catalytic site to accept electrons in the rate-determining step of the reaction is a key determinant of activity. This will be done using near-edge x-ray absorption fine structure (NEXAFS) measurements, which are ideal for obtaining the density of unoccupied electronic states in metal centers, and therefore, to probe the electron-accepting properties of the catalysts.
该提案涉及使用新型氧化剂臭氧来破坏挥发性有机化合物(VOCs),该氧化剂在低VOC浓度下是经济的,并且具有良好的实际应用潜力。 该研究侧重于催化的基本重要性方面:在分子水平上的机制研究,不均匀表面的处理,以及对氧化物反应性起源的理解。 该项目在五个领域产生了更广泛的影响,包括1)高相关性,2)科学高级培训,3)招募少数民族,4)支持本科教育,5)广泛传播成果。这项工作的目的是获得有关催化反应中各个步骤的分子水平信息。 待研究的催化剂将是负载型MnOx和VOx,它们是用于完全和部分氧化的高活性催化剂。 这些将通过激光拉曼光谱(LRS),扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)测量和从头计算分子轨道计算来表征,以提供诸如原子配位,键长和振动频率等信息。 具体的底物是甲醇和丙酮,它们是常用的溶剂。 机理研究将结合联合收割机在各种条件(分压,温度)下的速率测量,以及吸附中间体的LRS测量和理论计算。 本工作的另一个目的是更好地理解催化氧化反应中反应活性增强的起源。 将要研究的假设是,对于醇氧化和臭氧分解,催化位点在反应的速率决定步骤中接受电子的能力是否是活性的关键决定因素。 这将使用近边X射线吸收精细结构(NEXAFS)测量来完成,这是获得金属中心未占据电子态密度的理想方法,因此可以探测催化剂的电子接受特性。

项目成果

期刊论文数量(0)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)

数据更新时间:{{ journalArticles.updateTime }}

{{ item.title }}
{{ item.translation_title }}
  • DOI:
    {{ item.doi }}
  • 发表时间:
    {{ item.publish_year }}
  • 期刊:
  • 影响因子:
    {{ item.factor }}
  • 作者:
    {{ item.authors }}
  • 通讯作者:
    {{ item.author }}

数据更新时间:{{ journalArticles.updateTime }}

{{ item.title }}
  • 作者:
    {{ item.author }}

数据更新时间:{{ monograph.updateTime }}

{{ item.title }}
  • 作者:
    {{ item.author }}

数据更新时间:{{ sciAawards.updateTime }}

{{ item.title }}
  • 作者:
    {{ item.author }}

数据更新时间:{{ conferencePapers.updateTime }}

{{ item.title }}
  • 作者:
    {{ item.author }}

数据更新时间:{{ patent.updateTime }}

S. Ted Oyama其他文献

Aqueous-phase dehydration of sorbitol by a layered niobium molybdate as a water-tolerant solid acid catalyst
层状钼酸铌耐水固体酸催化剂水相脱水山梨醇
  • DOI:
  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Atsushi Takagaki;Yuya Morita;Shogo Furusato;Ryuji Kikuchi;S. Ted Oyama
  • 通讯作者:
    S. Ted Oyama
ランダム配向silicalite-1 膜に対する蒸気透過分離特性の検討
随机取向Silicalite-1膜的蒸气渗透分离特性研究
  • DOI:
  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    君島健之;中谷昌史;蟹江澄志;村松淳司;S. Ted Oyama;松方正彦・酒井求・金子拓矢
  • 通讯作者:
    松方正彦・酒井求・金子拓矢
パイロクロア酸化物を用いたSOFC新規アノードの検討
使用烧绿石氧化物的新型SOFC阳极研究
  • DOI:
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    哘崎 智仁;菊地 隆司;高垣 敦;菅原 孝;S. Ted Oyama
  • 通讯作者:
    S. Ted Oyama
層状遷移金属酸化物による糖類の各種変換反応
使用层状过渡金属氧化物进行糖的各种转化反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Atsushi Takagaki;Shigenobu Hayashi;Ryuji Kikuchi;S. Ted Oyama;高垣敦
  • 通讯作者:
    高垣敦
Mechanochemical Depolymerization of Crystalline Cellulose Using a Layered Metal Oxide Solid Acid
使用层状金属氧化物固体酸机械化学解聚结晶纤维素
  • DOI:
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Atsushi Takagaki;Shogo Furusato;Shigenobu Hayashi;Ryuji Kikuchi;S. Ted Oyama
  • 通讯作者:
    S. Ted Oyama

S. Ted Oyama的其他文献

{{ item.title }}
{{ item.translation_title }}
  • DOI:
    {{ item.doi }}
  • 发表时间:
    {{ item.publish_year }}
  • 期刊:
  • 影响因子:
    {{ item.factor }}
  • 作者:
    {{ item.authors }}
  • 通讯作者:
    {{ item.author }}

{{ truncateString('S. Ted Oyama', 18)}}的其他基金

SusChEM: Collaborative Research: Atomic Level Properties of Nanoscale Metal Phosphide Catalysts for Heteroatom Removal Reactions
SusChEM:合作研究:用于杂原子去除反应的纳米级金属磷化物催化剂的原子级性质
  • 批准号:
    1361842
  • 财政年份:
    2014
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Continuing Grant
Experimental and Theoretical Studies of Advanced Inorganic Membranes for CO2 Separation
用于二氧化碳分离的先进无机膜的实验和理论研究
  • 批准号:
    0854316
  • 财政年份:
    2009
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
Mechanism of Epoxidation of Propylene with H2/O2 Mixtures
H2/O2 混合物环氧化丙烯的机理
  • 批准号:
    0651238
  • 财政年份:
    2007
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
Studies of the Effect of Pressure in Membrane Reactors
膜反应器中压力影响的研究
  • 批准号:
    0622666
  • 财政年份:
    2006
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
Catalytic Membrane Technology for the Conversion of Greenhouse Gases
转化温室气体的催化膜技术
  • 批准号:
    9815041
  • 财政年份:
    1999
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
Long-Term Research Visit to Japan: Electronic Properties and Catalytic Activity of Supported Metal Oxides
长期赴日考察:负载型金属氧化物的电子性能及催化活性
  • 批准号:
    9819369
  • 财政年份:
    1999
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
Catalytic Oxidation with Ozone Studied with In Situ Laser Raman Spectroscopy
用原位激光拉曼光谱研究臭氧催化氧化
  • 批准号:
    9712047
  • 财政年份:
    1997
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
NSF-CGP Fellowship: Studies on Single Crystal Molybdenum Carbide
NSF-CGP 奖学金:单晶碳化钼研究
  • 批准号:
    9600323
  • 财政年份:
    1996
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant
The Reactivity of Ozone on Transition Metal Oxide Catalysts
臭氧在过渡金属氧化物催化剂上的反应活性
  • 批准号:
    9311876
  • 财政年份:
    1994
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Continuing Grant
Research Initiation Award: The Redox State, Composition, andStructure of Reactive Oxide Surfaces: W/M/D Supplement
研究启动奖:活性氧化物表面的氧化还原状态、组成和结构:W/M/D 补充材料
  • 批准号:
    8909981
  • 财政年份:
    1989
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Standard Grant

相似国自然基金

激发态氢气分子(e,2e)反应三重微分截面的高阶波恩近似和two-step mechanism修正
  • 批准号:
    11104247
  • 批准年份:
    2011
  • 资助金额:
    25.0 万元
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
Research on the Rapid Growth Mechanism of KDP Crystal
  • 批准号:
    10774081
  • 批准年份:
    2007
  • 资助金额:
    45.0 万元
  • 项目类别:
    面上项目

相似海外基金

Processivity and Catalytic Mechanism of Aldosterone Synthase
醛固酮合酶的持续合成能力和催化机制
  • 批准号:
    10600520
  • 财政年份:
    2023
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
Evaluation of specific complexes that control regeneration of functional fiber systems in periodontal ligaments by non-catalytic scaffolding mechanism
通过非催化支架机制评估控制牙周膜功能纤维系统再生的特定复合物
  • 批准号:
    23K09229
  • 财政年份:
    2023
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
Rotary catalytic mechanism of V/A-ATPase driven by proton motive force
质子动力驱动V/A-ATPase旋转催化机理
  • 批准号:
    23H02453
  • 财政年份:
    2023
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
Elucidating the catalytic mechanism of the human Dicer enzyme using MD and QM/MM free energy techniques
使用 MD 和 QM/MM 自由能技术阐明人类 Dicer 酶的催化机制
  • 批准号:
    558732-2021
  • 财政年份:
    2022
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Alexander Graham Bell Canada Graduate Scholarships - Doctoral
Elucidation of the catalytic mechanism of copper-containing nitrite reductase by the cooperation of experiment and calculation
实验与计算相结合阐明含铜亚硝酸还原酶的催化机理
  • 批准号:
    22H02565
  • 财政年份:
    2022
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
Shining Light on Metalloprotein Mechanism: Single Protein Crystal Catalytic Studies Driven by 'Caged' Electron Sources
揭示金属蛋白机制:“笼式”电子源驱动的单蛋白晶体催化研究
  • 批准号:
    EP/V048988/1
  • 财政年份:
    2021
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Research Grant
From Bonding and Structure to Mechanism and Catalytic Reactivity of Late Transition Metal Complexes
从后过渡金属配合物的成键和结构到机理和催化反应活性
  • 批准号:
    RGPIN-2017-04527
  • 财政年份:
    2021
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Discovery Grants Program - Individual
Mechanism analysis of promotion of catalytic reaction in ionic liquid-modified electrodes by surface-enhanced infrared spectroscopy
表面增强红外光谱促进离子液体修饰电极催化反应的机理分析
  • 批准号:
    21K04664
  • 财政年份:
    2021
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
Structural basis for ubiquitin recognition and catalytic mechanism of ubiquitin ligase Triad3
泛素连接酶Triad3识别泛素的结构基础及催化机制
  • 批准号:
    21K15084
  • 财政年份:
    2021
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
Elucidating the catalytic mechanism of the human Dicer enzyme using MD and QM/MM free energy techniques
使用 MD 和 QM/MM 自由能技术阐明人类 Dicer 酶的催化机制
  • 批准号:
    558732-2021
  • 财政年份:
    2021
  • 资助金额:
    $ 31万
  • 项目类别:
    Alexander Graham Bell Canada Graduate Scholarships - Doctoral
{{ showInfoDetail.title }}

作者:{{ showInfoDetail.author }}

知道了