Eine neue quantenchemische Methode für exzitonische Kopplung in kovalent gebundenen Bi- und Multichromophoren und für Singulettspaltung

点击翻译按钮获取中文摘要

Wenn Farbstoffe Licht absorbieren, kann die aufgenommene Energie benutzt werden, um chemische Reaktionen anzutreiben. Das ist das Prinzip der Photosynthese der grünen Pflanzen. In der organischen Photovoltaik werden diese natürlichen Prozesse nachgeahmt, um elektrischen Strom zu erzeugen. Dazu dienen halbleitende organische Polymere oder biomimetische Lichtsammelkomplexe mit molekularen photonischen Leitern. Umgekehrt wird in Organic-Light-Emitting-Diodes (OLEDs) von außen zugeführte Anregungsenergie in sichtbares Licht umgewandelt. Exzitonische Kopplungen beeinflussen in allen diesen optoelektronischen molekularen Bauteilen, wie schnell die Energie zwischen den Molekülen transferiert wird. Eine Variante dieses Energietransfers ist die Singulettspaltung, bei der mit einem Farbstoffpaar aus einem Photon zwei Anregungen generiert werden. So könnte die Effizienz von organischen Solarzellen erheblich gesteigert werden. Hier wird ein quantenchemisches Verfahren entwickelt, um diese Prozesse berechnen und voraussagen zu können. Bisher war das in der Regel nur für Through-Space-Energietransfer möglich, insbesondere den Förster-Mechanismus. Hier werden auch Through-Bond-Wechselwirkungen berücksichtigt. Wir wollen verstehen, wie Energietransfer und Singulettspaltung von der chemischen Struktur abhängen, um molekulare photonische Funktionen gezielt optimieren zu können.