Entwicklung fester molekularer Katalysatoren auf Basis kovalenter organischer Netzwerke zur heterogen katalysierten chemo- und enantioselektiven Hydrierung

开发基于共价有机网络的用于非均相催化化学和对映选择性氢化的固体分子催化剂

• 批准号: 212729978
• 负责人: Professorin Dr. Regina Palkovits
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Technische Chemie und Makromolekulare Chemie (ITMC)
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Research Grants
• 财政年份: 2012
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 2011-12-31 至 2015-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/212729978?language=en
• 关键词: Entwicklung; fester; molekularer; Katalysatoren; auf

In der Vergangenheit wurden zahlreiche Ansätze unternommen, um molekulare Katalysatoren zu immobilisieren und so ihre hohe Aktivität und Selektivität mit den Vorzügen fester Katalysatoren wie höhere Stabilität, leichtes Recycling und einfachere kontinuierliche Prozessführung zu vereinen. Allerdings ist eine kovalente Immobilisierung meist präparativ aufwendig und muss an jedes System einzeln angepasst werden, während eine Immobilisierung beispielsweise durch ionische Wechselwirkungen oder Adsorption zum Auslaugen der aktiven Spezies führen kann. Im vorliegenden Projekt sollen auf der Basis kovalenter organischer Netzwerke feste molekulare Katalysatoren entwickelt werden, mit dem Ziel, geeignete Systeme zur chemoselektiven Hydrierung verschiedener Substrate herzustellen. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Herausforderung, durch Erweiterung dieses Konzepts zu festen molekularen Katalysatoren zu gelangen, die außerdem eine enantioselektive Hydrierung erlauben. Dabei werden geeignete Metalle, vorzugsweise Ruthenium und Rhodium in kovalente organische Netzwerke auf Triazinbasis eingebracht und durch Koordination chiraler Liganden zu asymmetrischen Katalysatoren ergänzt. Dieser Ansatz bietet einen flexiblen Zugang zu einer Vielzahl von festen molekularen Katalysatoren für verschiedenste Reaktionen und stellt Herausforderungen an Materialstruktur, Metallkoordination und Charakterisierung, die im Rahmen dieses Forschungsvorhabens bearbeitet werden sollen.

In der Vergangenplanet wurden zahlreiche Ansätze unternommen，um molekulare Katalysatoren zu immobilisieren und so ihre hohe Aktivität und Selektivität mit den Vorzügen fester Katalysatoren wie höhere Stabilität，leichtes Recycling und einfachere kontinuierliche Prozessführung zu vereinen. Allerdings ist eine kovalente Immobilisierung meist präparativ aufwendig und muss an jedes System einzeln angepasst韦尔登，während eine Immobilisierung beispielsweise durch ionische Wechselenkungen or der Adsorption zum Auslaugen der aktiven Spezies führen kann.在基础科学组织网络工程的基础上，将分子催化剂转化为韦尔登，与Ziel一起，建立化学选择性氢化系统，使底物转化。Schwerpunkt位于Herausforderung之上，通过将这些Konzepts用于固定分子Katalysatoren zu gelangen，从而形成对映选择性Hydrierung erlauben。大部分韦尔登金属，钌和铑在三嗪基的有机网络中通过协同手性配体形成不对称催化剂。Dieser Anchor bietet einen flexiblen Zugang zu einer Vielzahl von festen molekularen Katalysatoren für verticaledenste Reaktionen und stellt Herausforderungen an Materialstruktur，Metallkoordination und Charakterisierung，die im Rahmen dieses Forschungsvorhabens bearbeitet韦尔登sollen.

项目成果

Local Platinum Environments in a Solid Analogue of the Molecular Periana Catalyst

• DOI: 10.1021/acscatal.5b02305
• 发表时间: 2016-03
• 期刊: ACS Catalysis
• 影响因子: 12.9
• 作者: Mario Soorholtz;L. Jones;D. Samuelis;C. Weidenthaler;Robin J. White;M. Titirici;D. Cullen;T. Zimmermann-T

N-containing covalent organic frameworks as supports for rhodium as transition-metal catalysts in hydroformylation reactions

• DOI: 10.1016/j.micromeso.2016.03.010
• 发表时间: 2016-06
• 期刊: Microporous and Mesoporous Materials
• 影响因子: 5.2
• 作者: M. Pilaski;J. Artz;H. Islam;A. Beale;R. Palkovits