SusChEM: Time Resolved In Situ Infrared Spectroscopy of Intermediates in the Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide

SusChEM:二氧化碳电化学还原中间体的时间分辨原位红外光谱

基本信息

  • 批准号:
    1565948
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 37.5万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    美国
  • 项目类别:
    Standard Grant
  • 财政年份:
    2016
  • 资助国家:
    美国
  • 起止时间:
    2016-05-01 至 2019-04-30
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

Professor Matthias Waegele of Boston College is supported by the Chemical Catalysis program in the Division of Chemistry to develop a better understanding of how carbon dioxide is converted to hydrocarbons using readily-available copper as a catalyst. The primary considerations that motivate this research are: the reduction of carbon dioxide could potentially serve as a sustainable source of hydrocarbon-based fuels, and the process may additionally provide a sustainable chemical route to ethylene and other essential chemicals. A novel, time-resolved, infrared spectroscopic method is developed to detect intermediates of this complex multi-step chemical conversion process. The new insight gained from conducting the research leads to a better understanding of the molecular origins that control the catalytic activity and selectivity of copper. A better understanding on the molecular level informs the design and development of industrially-viable catalysts for the conversion of carbon dioxide to fuel and building block chemicals. In addition to the technical broader impacts of the project, societal benefits are realized in the training of graduate and undergraduate students in advanced chemical research methods. This research is under the SusChEM initiative as it uses a non-precious metal, copper, as the catalyst. The principal goal of this research is to reveal the underlying molecular mechanism responsible for the unique catalytic ability of copper to reduce carbon dioxide to methane and ethylene in an aqueous electrochemical environment. Specifically, this research aims to delineate the mechanistic origins of the high over-potentials necessary to drive the reduction and the elementary steps which control the selectivity for one hydrocarbon product over the other. While the electrochemical reduction of carbon dioxide has been an active area of research for over three decades, this project develops and employs a fundamentally different technique uniquely suited to address these key aims. Specifically, an electrochemical cell is coupled to a time-resolved infrared spectrometer. The potential of the electrochemical cell is rapidly jumped on a sub-microsecond timescale, providing a fast electrical trigger for the electro-reduction reaction. The transient intermediates of the triggered reaction are monitored by the time-resolved infrared spectrometer. The approach provides new thermodynamic, kinetic, and structural information essential for guiding the design of more efficient catalysts for this reaction.
波士顿学院的Matthias Waegele教授得到了化学系化学催化项目的支持,以更好地了解二氧化碳如何使用易得的铜作为催化剂转化为碳氢化合物。 推动这项研究的主要考虑因素是:二氧化碳的减少可能成为碳氢化合物燃料的可持续来源,并且该过程还可能为乙烯和其他基本化学品提供可持续的化学途径。 一种新的,时间分辨,红外光谱方法的开发,以检测这个复杂的多步化学转化过程的中间体。 从进行研究中获得的新见解导致更好地了解控制铜的催化活性和选择性的分子来源。 对分子水平的更好理解为设计和开发用于将二氧化碳转化为燃料和结构单元化学品的工业上可行的催化剂提供了信息。 除了该项目在技术上的广泛影响外,还在对研究生和本科生进行先进化学研究方法的培训方面实现了社会效益。 这项研究是在SusChEM倡议下进行的,因为它使用非贵金属铜作为催化剂。 本研究的主要目标是揭示潜在的分子机制,负责铜的独特催化能力,以减少二氧化碳甲烷和乙烯在水电化学环境。具体而言,本研究的目的是描绘驱动还原所需的高过电位的机械起源和控制一种烃产物的选择性超过其他的基本步骤。 虽然二氧化碳的电化学还原已经是一个活跃的研究领域超过三十年,该项目开发和采用了一种完全不同的技术,独特地适合于解决这些关键目标。 具体地,将电化学电池耦合到时间分辨红外光谱仪。 电化学电池的电势在亚微秒的时间尺度上快速跳跃,为电还原反应提供快速的电触发。 用时间分辨红外光谱仪监测触发反应的瞬态中间产物。 该方法提供了新的热力学,动力学和结构信息,指导设计更有效的催化剂,该反应必不可少的。

项目成果

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