Sorption processes of Np on alumosilicates. Vibrational spectroscopic investigations.

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Die molekularen Strukturen der Grenzflächenkomplexe von Neptunium(V) an mineralischen Alumosilikaten sollen mit Hilfe der Schwingungsspektroskopie bestimmt werden. Dazu werden die Sorptionsprozesse in wässrigen Phasen mittels ATR-FT-IR Differenzspektroskopie erfasst. Durch die Variation selektiver Parameter, wie z.B. dem pH-Wert oder der Ionenstärke des wässrigen Mediums, kann die Bildung der Grenzflächenkomplexe unter spezifischen, naturnahen Bedingungen in situ studiert werden. Zur Identifikation der Bindungsstellen des Np(V) an Alumosilikaten werden Experimente an kristallographisch eindeutig definierten Flächen von Glimmern durchgeführt. Dafür wird erstmals ein thermo-optisches Verfahren (Photothermal Beam Deflection) zur spektroskopischen Charakterisierung der Np(V)-Oberflächenkomplexe im infraroten Wellenlängenbereich angewandt. Die bislang bestimmten Molekülstrukturen basieren auf theoretischen Modellierungen, die schwingungsspektroskopisch verifiziert werden sollen. Dies erfolgt anhand der charakteristischen Schwingungsfrequenzen funktioneller Gruppen wie des NpO2+-Kations und der ubiquitär auftretenden Liganden wie Carbonat- und Phosphatanionen. Die Aufnahme von Referenzspektren niedermolekularer Neptunylkomplexe und Np(V)-Festphasen dient der vertieften Spektreninterpretation.