Reducible oxide materials: knowledge-driven design of novel low-temperature synthesis routes

可还原氧化物材料:新型低温合成路线的知识驱动设计

基本信息

项目摘要

The low-temperature synthesis of reducible oxide nanomaterials in ionic liquids (ILs) holds the potential to make novel materials with tailor-made structure and composition available. However, the knowledge-based design of new synthesis routes requires an in-depth understanding of the interfacial chemistry that controls particle nucleation and growth. The project aims at providing this knowledge and at applying it for synthesis in an integrated approach that combines fundamental interface science, in-situ spectroscopy and the preparation of real materials. Our strategy is based on the complementary expertise of the Wasserscheid Group with its know-how in synthetic bench chemistry with IL-related materials and of the Libuda Group bringing in its capabilities in surface science and in-situ spectroscopy. In addition, the project will benefit from intense cooperation within the SPP 1708. Based on the methodic developments of the first funding period, the project for the second funding period aims in particular at the synthesis of cobalt oxide nanoparticles, materials that offer great potential to replace noble metals in catalysis and energy technology. We will target the formation of nanomaterials with well-defined composition, shape and structure at near-room-temperature conditions. Nanomaterials will be formed from molecular precursors in imidazolium- and pyrrolidinium-based ILs using unconventional oxidizing agents such as ozone. We will combine fundamental studies of the IL/oxide interfacial chemistry with in-situ spectroscopy during synthesis of real materials. Thereby, we will explore the interactions between the ILs, molecular Co precursors and the oxidizing agent ozone, identify reaction mechanisms and intermediates, extract kinetic data using time-resolved in-situ spectroscopies and investigate practical aspects of synthesis such as optimized solubility properties. Investigating the structure dependence of IL adsorption, interaction and reaction at well-defined cobalt oxide interfaces, we will explore the origin of structure-directing effects. Based on these results, we aim to tune oxide-IL interactions by employing the structural diversity of ILs, e.g. by varying anions, cations, substitution and functionalization. Finally, we will correlate the mechanistic, spectroscopic and kinetic data to the properties of the nanomaterials obtained. This will also include strategies to remove contaminations and introduce dopants during synthesis, for instance by oxidative transformation of ILs into volatile products. Following this strategy, we expect to obtain fundamental insights into the factors that determine key properties such as particle shape, structure, size, and composition, which, eventually, will help to unleash the full potential of low-temperature synthesis of oxide nanoparticle in ILs.
在离子液体中低温合成可还原的氧化物纳米材料具有制备具有定制结构和组成的新型材料的潜力。然而,新的合成路线的知识为基础的设计需要深入了解控制颗粒成核和生长的界面化学。该项目旨在提供这方面的知识,并将其应用于综合方法的合成,该方法结合了基本界面科学、现场光谱学和真实的材料的制备。我们的战略是基于Wasserscheid集团在IL相关材料的合成台化学方面的专业知识和Ligustion集团在表面科学和原位光谱学方面的能力的互补专业知识。此外,该项目将受益于SPP 1708内部的密切合作。基于第一个资助期的方法发展,第二个资助期的项目特别旨在合成钴氧化物纳米颗粒,这些材料在催化和能源技术中具有替代贵金属的巨大潜力。我们的目标是在近室温条件下形成具有明确组成,形状和结构的纳米材料。纳米材料将由咪唑鎓和吡咯烷鎓基离子液体中的分子前体使用非常规氧化剂如臭氧形成。我们将结合联合收割机的IL/氧化物界面化学的基础研究与原位光谱在合成真实的材料。因此,我们将探讨离子液体,分子钴前体和氧化剂臭氧之间的相互作用,确定反应机制和中间体,提取动力学数据,使用时间分辨原位光谱和研究合成的实际方面,如优化的溶解度特性。通过研究白介素在钴氧化物界面上的吸附、相互作用和反应的结构依赖性,我们将探索结构导向效应的起源。基于这些结果,我们的目标是通过采用IL的结构多样性,例如通过改变阴离子,阳离子,取代和官能化来调节氧化物-IL相互作用。最后,我们将相关的机制,光谱和动力学数据的纳米材料的性能。这还将包括在合成过程中去除污染物和引入掺杂剂的策略,例如通过将IL氧化转化为挥发性产物。遵循这一策略,我们希望获得决定关键特性(如颗粒形状、结构、大小和组成)的因素的基本见解,这最终将有助于释放离子液体中氧化物纳米颗粒低温合成的全部潜力。

项目成果

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