Establishment of strong light field photoscience in solids and application to materials science

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通常の半導体とは異なる高次高調波発生が観測されたモット絶縁体や電荷秩序絶縁体に関して高次高調波の研究を実験、理論の両面から行なった。典型的なモット絶縁体Ca2RuO4のギャップエネルギーが室温から低温にすることで2倍以上増大することを利用して、モット絶縁体における高次高調波発生のギャップエネルギー依存性を調べた。モット絶縁体Ca2RuO4では高次高調波強度が低温で室温と比べて最大で数百倍増大するという顕著な変化が生じることが分かった。励起中赤外光エネルギーを変えた実験も組み合わせることで、高調波の温度依存性がギャップと高調波放射エネルギーのみに依存したシンプルな経験則に従うことが分かった。上述のCa2RuO4のギャップ増大に伴う指数的な高次高調波強度の増大という特異な振る舞いを説明するべく、強相関電子系の標準模型であるHubbard模型の理論解析を行った。この系では低温で反強磁性秩序が発達し、ギャップが増大する。解析の結果、Ca2RuO4と同様の振る舞いが再現できた。この特性の起源は、強いスピンと電荷の結合であることがわかった。即ち、空間次元2以上の系では電荷運動に伴う強いスピン・電荷結合が発達し、高調波発生の起源であるダブロン・ホロンペアのコヒーレンスに強い温度依存性をもたらす。我々の理論は、同様の現象が次元性の高い幅広い強相関系で発現することを示唆し、強相関電子系特有の異なる自由度間の強い相関が高次高調波発生の特異な振る舞いをもたらすことを明示している。理論のさらなる発展にHubbard模型を超えた幅広い模型での解析を開始した。さらに、フロッケ描像のもとでのダイナミクスを調べるための実験を行うとともに、そのサブサイクル内のダイナミクスを明らかにするための新たな分光法を提案し、予想通りのダイナミクスが起きていることを明らかにした。