三元触媒の起動および劣化機構に関するオペランド解析

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自動車の排気浄化に用いられる三元触媒は活性成分として白金族元素、酸素吸蔵材としてCeO2-ZrO2(CZ)を含む。今日においても、次世代自動車の基盤技術としてなお必須とされている。特に触媒劣化による寿命予測技術が待望されているが、その確立には使用環境におかれた三元触媒の作用機構や動的挙動を解明する必要がある。反応場にある三元触媒をリアルタイム分析することができれば、反応機構や劣化機構に関する貴重な情報となりえる。本研究では、Pd系三元触媒の酸化還元挙動の解析および劣化機構の解明を目的とした。Pdの酸化還元状態はX線光電子分光法(XPS)や紫外可視その場拡散反射分光法(in situ DRS法)を用いて分析した。中でもin situ DRS法は、反応雰囲気におけるPdの酸化還元挙動を追跡する手法として詳細に検討し、CZの酸素吸蔵能が及ぼす影響について明らかにした。また、実車耐久処理後の触媒を用いて、劣化現象を解析した。PdとCZとの界面構造の変化に着目し、実験的に計測した触媒性能を記述するための基本的な微構造モデルを提案した。研究成果は、熱劣化機構の解明および長寿命な高性能触媒を創出する上での重要な知見を与えた。さらに、これまで困難であった短周期で雰囲気が切り替わる条件に置かれた三元触媒の状態解析にも成功し、より実用環境に近い条件においても、触媒特性は貴金属と担体との相互作用や熱劣化の程度によって影響を受けることを明らかにした。