Development of stimuli-responsive innovative materials based on flexible ladder polymers

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本研究は、動的な主鎖を持つ新しいタイプのラダーポリマーの開発とその力学・運動挙動の探求を通じた、革新的な刺激応答性材料の開発を目的としている。本年度は以下に示す４つの課題を推進した。１．動的な主鎖としてジアザシクロオクタン（DACO）骨格を含むラダーポリマーの多孔性について調べた。このポリマーの固体状態における多孔性は、DACO骨格の化学構造によって顕著に変化する。詳細な検討の結果、粉末状態のラダーポリマーの比表面積が、DACO骨格の環反転速度に相関することを明らかにした。２．新規イオン応答性材料の創製を目的とし、クラウンエーテル骨格を主鎖に持つラダーポリマーを合成した。このポリマーの溶液にクラウンエーテルに適合するイオンを加え、状態変化を観測したが、顕著なイオン応答性は確認できなかった。一方、このラダーポリマーから新たな着想を得て次のテーマを遂行した。３．動的な主鎖を持つ結晶化可能なラダーポリマーの創製に取り組んだ。構造対称なモノマーを原料とすることで、規則的な主鎖を持つクラウンエーテル骨格含有ラダーポリマーの合成に成功した。合成したポリマーは溶液から結晶化させることが可能であり、球晶や微結晶を与えることを見いだした。４．光照射により可逆にラダー化／非ラダー化するポリマーの開発を目的とし、ジアリールエテン骨格を主鎖に持つステップラダーポリマーを設計、合成した。このポリマーの溶液に光を照射すると、ラダー化（閉環）／非ラダー化（開環）スイッチングが起こることを見いだした。ラダー構造の割合を向上できるように分子構造や光照射条件を最適化することで、一本鎖構造とラダー構造の変換をより効率的に誘起し、物性変調に結びつけられると考えられる。なお本年度には、共同第一著者としてChemistry―A European Journal誌に論文を一報発表した他、2件の学会発表を行った。