Investigation of Unusual Thermal Conductivity of Silver Chalcogenides and Development of Heat Flow Control Devices

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高性能な熱電素子、熱ダイオード・スイッチ等を開発できれば、未利用熱・廃熱の活用につながり、省エネルギー・カーボンニュートラルな社会の実現に貢献することが可能となる。これらの素子の高性能化には、固体の熱伝導度を支配する因子を理解したうえで、物理的考察から性能向上指針を構築することが不可欠である。本研究は、銀カルコゲナイドで観測された異常な電子・格子熱伝導度(極めて低い格子熱伝導度、古典論では説明できない電子・格子熱伝導度の挙動)の物理的起源を先端の実験・計算手法を駆使して解明し、得られた知見から熱伝導を制御・設計する指針を構築すること、および、得られた指針を熱制御素子や新たな熱機能性材料の開発に応用することを目指した。これまでに、高品質試料作製法の確立、精密な物性測定、熱伝導度の温度・電場・磁場依存性測定、および、放射光を利用した精密結晶構造解析を行った。その結果、銀カルコゲナイドの熱伝導度の異常な挙動は、電子・格子熱伝導度の両方の変化で生み出されており、電子・格子熱伝導度の評価には、従来用いられてきた単純なヴィーデマン・フランツ則が役に立たず、フォノンの強散乱極限において長波長音響フォノンだけが熱輸送に寄与すると仮定したモデルが有効であることが分かった。極めて低い格子熱伝導度の起源については、Ag原子のスプリットサイトもしくは侵入型欠陥の形成と関連することが分かった。また、研究を通して得られた知見から、高性能な熱電素子、熱ダイオード、熱スイッチの開発には、共通して、極めて低い格子熱伝導度および半導体的電子構造を有する材料が必要と分かった。実際に、銀カルコゲナイドやSi-Ge合金を用いて、室温以上で高い性能を示す複合材料熱ダイオード素子、キャパシタ型熱スイッチ素子、および、磁気熱伝導度効果材料（熱スイッチ）を開発した。