大気圧ラジカル支援ミストCVDによる酸窒化亜鉛薄膜の合成とラジカル反応機序の解明

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本研究では、大気圧ラジカル源をミスト化学気相堆積（CVD）に組み合わせ、金属酸化物系薄膜の更なる低温プロセスの実現、更には高機能化薄膜の合成技術の構築を目的としている。これまでに、放電ガスとして窒素・水素混合ガスを用いたAC励起大気圧プラズマ装置をベースとしたラジカル供給装置を構築し、NHラジカルの供給量制御の可能性を見出すとともに、本装置を用いたラジカル支援ミストCVD装置の構築に成功している。またミストCVDで合成した酸化亜鉛（ZnO）膜に対し、上記のラジカル源で生成された活性種を照射することでZnO膜の膜厚減少が確認されている。以上のことを踏まえ、R4年度はミストCVDによるZnO合成時におけるラジカル支援の効果検証を更に行うとともに、その最適化を行った。まず、ラジカル源と成膜基板との距離依存性として、照射距離を10mmから15mm、20mmと変化させて成膜実験を行った結果、10mmの条件下ではある一定以上の温度でエッチング作用の増大により薄膜堆積が生じない部分が確認されたものの、照射距離を増加することでエッチング反応を抑制し、均一な薄膜の合成に成功した。これは照射距離を離したことで供給されるラジカルの種類が変化したためと考えられる。次に、照射距離20mmの下でラジカル支援の効果を検証した結果、窒素水素混合ガスを用いたラジカル源による支援を行うことで、同時間の成膜においてラジカル支援無しの約3倍、窒素ガス単体によるラジカル源の約1.5倍の膜厚が得られ、窒素水素混合ガスを用いたラジカル源による成長支援効果が高いことが確認された。また、ラジカル支援無しで成膜した薄膜と比べ、窒素ガスを用いたラジカル源による支援では欠陥割合が増加するものの、窒素水素混合ガスによる支援では欠陥割合が減少する結果が得られ、供給するラジカル種により欠陥量の制御が可能であることが示唆された。