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高温高圧下における硫黄の熔融ケイ酸塩－液体鉄間分配に関する第一原理計算

高温高压下熔融硅酸盐与铁液硫分配的第一性原理计算

基本信息

批准号：
21K03703
负责人：
土屋卓久
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Ehime University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、独自開発した第一原理熱力学積分分子動力学法（AI-TI-MD法, Taniuchi and Tsuchiya, 2018）を用いて、地球深部の高温高圧条件下での液体鉄－熔融ケイ酸塩間における硫黄の分配特性を解明する。その際、硫黄の分配係数に対する温度・圧力・酸素雰囲気の効果について系統的に調べ、統一的な理解を行う。また、熱力学積分の計算精度の向上と効率化についても取り組む。本年度は、ガウス求積法を導入することにより、十分な数値積分精度を保ちながら飛躍的に計算を効率化する手法を確立した。計算の結果、硫黄は圧力によらず強親鉄的なふるまいを示すという結果を得たが、酸化的な条件においては親鉄性が減少すること、この効果が高圧ほど顕著となることを初めて見出し、既存の実験結果にみられる不一致の原因が酸化還元条件の相違にある可能性を指摘した。また、熔融ケイ酸塩と液体鉄合金における硫黄原子周りの局所原子構造や電子状態を解析し、微視的レベルから硫黄の強親鉄性の起源に関する解析を行った。その結果、硫黄は熔融ケイ酸塩中でも鉄原子に近接して存在しており、鉄と強い結びつきを持つことが分かった。また電子状態からこれは主に鉄3d電子と硫黄3p電子の結合的相互作用によるものであることが示唆された。計算データが蓄積されてきたので、次に、得られた硫黄の分配係数を温度・圧力・酸化還元度の関数としてモデル化した。これを用いて微惑星集積による原始地球の成長に伴う核とマントルの硫黄濃度進化の推定に着手した。次年度は、さらに計算データを追加し硫黄分配モデルの精度を向上させるとともに、核－マントルの硫黄組成進化推定を進める。その結果に基づき、微惑星のサイズや酸化還元条件とマントル及び核の硫黄量の関係を明らかにし、現在の地球の値との比較を通して、原始地球の成長及び核形成過程について考察を行う。

This study independently developed a first-principles thermodynamic integral molecular dynamics method (AI-TI-MD method, Taniuchi and Tsuchiya, 2018) to elucidate the distribution characteristics of sulfur in the liquid iron-molten acid interface under high temperature and pressure conditions in the deep earth. In addition, the distribution coefficient of sulfur is related to the temperature, pressure, acid and gas. The calculation accuracy of thermodynamic integrals is improved. This year, the integration method is introduced to ensure the accuracy of the calculation. The calculation results show that the sulfur pressure is high, the iron affinity is low, and the reason for the inconsistency between the existing sulfur pressure and the iron affinity is high. The analysis of atomic structure and electronic state of sulfur in molten acid and liquid ferroalloy, and the analysis of origin of strong ferrophilicity of sulfur in Weishi app. As a result, sulfur melts and iron atoms exist in the acid, and iron is strong and strong. The electron states of sulfur and iron are different. Calculate the distribution coefficient of sulfur, temperature, pressure, acidity, etc. This is the first step in estimating the evolution of sulfur concentrations in the Earth's growth. The next year, the calculation of sulfur distribution and the accuracy of sulfur composition are increased. As a result, the relationship between the basic structure, the micro-star structure, the acidification reduction conditions, the sulfur content of the nucleus and the present earth value is clearly understood, and the growth of the primitive earth and the process of nuclear formation are investigated.