高温高圧下における窒素の元素及び同位体分別挙動

高温高压下氮的元素和同位素分馏行为

基本信息

批准号：
22KF0281
负责人：
土屋卓久
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Ehime University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本研究では、地球深部の高温高圧条件下での液体鉄－熔融ケイ酸塩間における窒素の分配特性を明らかにすることを目的として、独自開発した第一原理熱力学積分分子動力学法（AI-TI-MD法, Taniuchi and Tsuchiya, 2018）を用いて、窒素の分配係数に対する温度・圧力・酸素雰囲気の効果や、N2、NH3、FeNなどの窒素の化学種の相違による影響について解明する。本年度は本格的な計算を開始するのに先立ち、計算条件の最適化を行った。予備的な計算の結果、地球の核－マントル境界に相当する135万気圧の圧力において、N2、NH3、FeNはいずれの化学種も親鉄的な挙動を示すこと、またN2、NH3、FeNの順に親鉄性が減少することが分かった。求められた分配係数の値は0~20万気圧程度の低圧下で測定された実験結果と同程度であった。また、熔融ケイ酸塩について鉄を含まない還元的な組成と鉄を含む酸化的な組成の2通りで計算を行った結果、還元的な場合の方がより親鉄的となることが分かった。これらの結果から、基本的な計算条件を適切に設定することができたと考えられる。今後、温度圧力条件を実験が可能な領域にも拡張し、計算の信頼性を注意深く確認するとともに、熔融ケイ酸塩中の鉄濃度だけでなく、液体鉄中の酸素濃度も系統的に変化させて計算することにより、液体鉄－熔融ケイ酸塩間での窒素の分配特性を包括的に解明する。その後、得られた窒素の分配係数を用いて原始地球の成長過程に伴う核、マントル、大気中の窒素量の進化をモデル化する。

在这项研究中，我们将使用原始的第一个原理热力学整合分子动力学方法（AI-TI-MD方法，Taniuchi和Tsuchiya，2018）来阐明温度，压力和氧气大气对氮的分配系数的影响，以及氮类化学物质的影响，以及N2，N2，N3和Fen和Fen。今年，在开始全尺度计算之前，我们优化了计算条件。初步计算表明，在135万个ATM的压力下，这对应于地球的核孔线边界，所有化学物质的表现都像铁频率，而N2，NH3和FEN在N2，NH3和FEN的顺序下降了。获得的分区系数值大约与低压下0至200,000 ATM下测得的实验结果相同。此外，当以两种方式进行计算：不含铁和含铁的氧化成分的还原成分时，发现还原性成分变成了更多的母铁。从这些结果中可以相信，可以正确设置基本的计算条件。将来，温度和压力条件将扩展到可以进行实验的区域，并将仔细检查计算，并通过系统地更改熔融硅酸盐的铁浓度来进行计算，而且还将全面阐明液态铁中的氧气浓度。然后，将所得的氮分配系数用于模拟核，地幔和大气空气中氮量的演变，作为原始地球的生长过程。