セラミックス接合界面での非平衡な気液固反応ダイナミクスの解明と高耐熱接合への応用

陶瓷键合界面非平衡气-液-固反应动力学的阐明及其在高耐热键合中的应用

• 批准号: 21K04683
• 负责人: 小濱 和之
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Kyoto Municipal Institute of Industrial Technology and Culture
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04683/
• 关键词: 低温接合; 高温強度; 接合機構; 物質移動; 相変態

セラミックスの低温接合と接合体の高温使用を両立するため、接合時には低い温度で融け、接合後には高い温度でも融けなくなるという、新機能を有したフィラー（接合時に間に挟み込む材料）の開発研究を行っている。その機能の根源は、フィラーに含まれる添加元素の蒸発や化学反応を利用して、フィラーの融点を制御する点にある。一方で、このような添加元素の特殊な振る舞いが十分に理解されていないため、接合界面に出現する気体・液体・固体が関与する複雑な接合機構（ダイナミクス）が明らかになっていない。本研究では、そのダイナミクスに関する知見を体系化することで、プロセス設計の指導原理の確立をめざしている。これまでに、SiとMgを組み合わせた複合フィラーを用い、各種セラミックスの接合を実施した。この系では約950℃以上でSi-Mg共融液相が生成するため、液相を介した接合に供することができる。一方、Mgは蒸気圧が非常に高いため、接合温度での保持中にMgが液相中から蒸発し、残ったSiがその温度で等温凝固することで、固相Si主体の接合層が形成される。令和4年度は、上記のSi-Mg複合フィラーを用い、特に炭化ケイ素（SiC）の接合に取り組んだ。この組み合わせでは、Mgの蒸発が十分に進まず、接合部にMgが多量に残留することがわかっている。残留Mgの形態によっては非常に脆い接合層が形成されるため、接合強度が低くなる。この課題に対し、前年度の研究で見出したMg蒸発促進および接合強度向上のためのフィラー設計指針に基づき、第三元素としてAlを添加したSi-Mg-Al複合フィラーを用い、比較的接合強度の高いSiC接合体を作製することができるようになった。このようなAl添加の効果が発現する機構について、熱力学と物質移動の観点から定性的に考察した。その考察をもとに、学会発表の申込につなげ、論文投稿の準備を進めた。

为了结合陶瓷的低温键合和粘合物体的高温使用，我们目前正在开发和研究新的填充剂（在粘结期间夹在它们之间的材料），这些填充物在粘合期间熔化，在粘合期间在低温下融化，并且在粘合后不再在高温下融化。该功能的根源在于通过利用填充物和化学反应中包含的添加剂的蒸发来控制填充物的熔点。另一方面，尚未完全了解此类添加剂的特殊行为，并且尚未阐明涉及气体，液体和固体的复杂键合机制（动力学）。这项研究旨在通过对动态的知识进行系统化来建立过程设计的指导原则。到目前为止，已经使用将SI和MG结合的复合填充剂粘合了各种陶瓷。在该系统中，在约950°C或更高的情况下形成Si-MG共晶相，因此可用于通过液相键合。另一方面，由于MG的蒸气压力很高，因此Mg在保持在粘结温度下时从液相蒸发，其余的SI在该温度下凝固，形成主要由固相Si制成的粘结层。在2022年，我们使用了上述SI-MG复合填充剂，并致力于粘结碳化硅（SIC）。这种组合不能充分蒸发，众所周知，大量毫克仍保留在交界处。根据残留的MG形式，可能会形成非常脆弱的粘结层，从而导致粘结强度较低。为了应对这个问题，基于促进MG蒸发和改善上一年研究中发现的粘结强度的填充设计指南，现在可以使用SI-MG-AL复合填充剂以相对较高的键合强度制造SIC键，并使用SI-MG-AL复合填充剂，并将其添加为第三元素。从热力学和传质的角度定性地检查了添加Al的效果的机制。基于此考虑，我们继续申请会议的演讲并准备提交论文。

项目成果

Si基複合粉末フィラーの添加元素蒸発による等温凝固を用いたセラミックスの高耐熱接合

利用硅基复合粉末填料添加元素蒸发等温凝固实现陶瓷的高耐热接合

• 发表时间: 2021
• 期刊: ぶれいず
• 作者: Matsubara Masaki;Sakonaka Ayame;Meguro Noa;Tokutake Akiko;Sato Tetsuo;Kanie Kiyoshi;小濱 和之
• 通讯作者: 小濱 和之