Construction of design rules of stable, multi-gap perovskite photovoltaic devices

高耐久性・組成傾斜型マルチギャップペロブスカイト光電変換素子設計原理の構築にあたり、幅広い学際的バックグラウンドを持つ研究者を結集した。目的として、①結晶構造・微細組織を制御した組成傾斜構造の自己組織形成プロセスの構築、②ポリシランホール輸送層導入および200℃高温処理による高耐久性デバイス形成、にフォーカスして研究を推進した。令和4年度は特に、光電変換素子の新規合成プロセス開発、光起電力特性などのデバイス評価及びペロブスカイト結晶の第一原理計算解析に重点をおきながら、界面微細ナノ構造制御によるさらなる発電効率の向上及び安定化も目指した。主な研究成果は以下のようにまとめられる。Aサイトである陽イオン位置にHC(NH2)2、CH3CH2NH3、Kなどを導入、BサイトであるPb位置にはSn、Cuなどを導入し、第一原理計算により結晶構造安定性やエネルギーバンドギャップ等の電子状態を予測した。計算結果から、HC(NH2)2やSn添加系ではバンドギャップの減少が確認され、MAPb(Sn)I3ではMAPbI3と比較して全エネルギーの低下が確認できた。実際にこれらの元素を導入したペロブスカイト前駆体溶液を用いて多段階再溶融解積層により、ペロブスカイト(100)結晶面が高配向した微細構造形成を実現し、そのメカニズムを明らかにした。またSn-Cuの混合ペロブスカイト太陽電池において、ポリシランホール輸送層導入により、光電変換効率が時間経過とともに向上する現象を見出した。

高耐久性・組成傾斜型マルチギャップペロブスカイト光電変換素子設計原理の構築にあたり、幅広い学際的バックグラウンドを持つ研究者を結集した。目的として、①結晶構造・微細組織を制御した組成傾斜構造の自己組織形成プロセスの構築、②ポリシランホール輸送層導入および200℃高温処理による高耐久性デバイス形成、にフォーカスして研究を推進した。令和4年度は特に、光電変換素子の新規合成プロセス開発、光起電力特性などのデバイス評価及びペロブスカイト結晶の第一原理計算解析に重点をおきながら、界面微細ナノ構造制御によるさらなる発電効率の向上及び安定化も目指した。主な研究成果は以下のようにまとめられる。Aサイトである陽イオン位置にHC(NH2)2、CH3CH2NH3、Kなどを導入、BサイトであるPb位置にはSn、Cuなどを導入し、第一原理計算により結晶構造安定性やエネルギーバンドギャップ等の電子状態を予測した。計算結果から、HC(NH2)2やSn添加系ではバンドギャップの減少が確認され、MAPb(Sn)I3ではMAPbI3と比較して全エネルギーの低下が確認できた。実際にこれらの元素を導入したペロブスカイト前駆体溶液を用いて多段階再溶融解積層により、ペロブスカイト(100)結晶面が高配向した微細構造形成を実現し、そのメカニズムを明らかにした。またSn-Cuの混合ペロブスカイト太陽電池において、ポリシランホール輸送層導入により、光電変換効率が時間経過とともに向上する現象を見出した。