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パラジウム金合金における触媒活性を示す表面の創製

在钯金合金中创建具有催化活性的表面

基本信息

批准号：
21K04884
负责人：
小倉正平
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Tokyo Denki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K04884/
关键词：
単原子合金触媒

项目摘要

近年活発に研究が進められている単原子合金触媒は熱平衡の安定な表面構造のみに限られており，非平衡構造の触媒活性は未解明となっている。本研究ではパラジウム金(PdAu)合金表面において一酸化炭素(CO)などの分子吸着による表面再構成と電子線照射による非熱的な吸着分子の脱離を利用して、原子レベルで制御した非平衡活性サイトの構築を行い、その触媒活性を明らかにすることを目的とする。そして水素のエネルギー利用や化学製品の製造に必要とされているメタンやエタンなどの低級アルカンの分解による水素生成やオレフィン等への改質反応に対して高い触媒活性を示す表面の創製を目指す。今年度は電子照射によるCOの脱離を測定した。清浄化して表面Au濃度を制御したPdAu合金表面にCOを試料温度100 Kで飽和吸着させた後、電子銃からの2 keV, 10μAの電子線を試料温度100 Kで照射しながら脱離してくる分子を四重極質量分析器で、表面に吸着している分子を反射型赤外吸収分光で測定したところCOの脱離が観測された。しかし想定より少ない量の脱離しか観測されず、非平衡サイトの存在を確認するまでには至らなかった。来年度に電子線のエネルギーや照射量、照射時の試料温度などを変えて最適な条件を探り、非平衡サイトの構築を目指す。また表面での分子の拡散と特定の表面活性サイトでの化学反応を考慮した昇温脱離スペクトルのシミュレーションプログラムを開発した。表面拡散により昇温脱離スペクトルのピーク温度やピーク形状が変化することを見出し、実験結果と比較する準備ができた。

In recent years, the research on the activity of single-atom alloy catalysts has been advanced. The thermal equilibrium and stability of the surface structure of the catalyst have been limited. The catalyst activity of the non-equilibrium structure has not been solved. The purpose of this study is to investigate the molecular adsorption of acidified carbon (CO) on the surface of PdAu alloy, surface reconstruction, electron irradiation, non-thermal adsorption and molecular desorption, atomic absorption control, construction of non-equilibrium active catalyst and catalytic activity. For the production of chemical products, it is necessary to improve the quality of products such as water, water and other products, and to create high catalytic activity surfaces. This year, electron irradiation and CO dissociation were measured. The concentration of Au on the surface of PdAu alloy is controlled by the saturation adsorption of CO on the surface of PdAu alloy at the sample temperature of 100 K, the electron emission of 2 keV, 10μA and the electron emission of CO on the surface of PdAu alloy at the sample temperature of 100 K. To determine the amount of separation, to determine the existence of imbalance, to determine the amount of separation In the future, the electron beam production and irradiation amount, the temperature of the sample during irradiation, the optimum conditions for exploration, and the construction of non-equilibrium conditions are indicated. The chemical reactions of molecules dispersed on the surface and specific surface active substances are considered to be the development of a new process for temperature separation. Surface temperature rise and temperature drop are observed and compared.