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軌道相関図の表面科学への応用

轨道相关图在表面科学中的应用

基本信息

批准号：
21K04996
负责人：
辻雄太
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、メタンの非酸化カップリング反応(NOCM)を実現するための触媒開発に取り組んだ。従来のPt触媒では、メタンが過酸化されコークスが生成するため、反応が困難であることが知られている。本研究では、有機金属化学や錯体化学の概念を応用し、分子レベルから問題にアプローチした。特に、C-H結合活性化、すなわち酸化付加反応、C-CおよびH-H結合形成、すなわち還元的脱離について、軌道理論の観点から詳細に議論した。また、密度汎関数法と拡張Hueckel法を用いた計算により、Pt単原子サイトを含む単一原子合金（SAA）触媒の設計を試みた。その結果、Pt1/Au（111）SAA触媒がNOCMに有効であることが理論的に示唆された。このようなSAA表面には、不活性なAu原子の海にPt単原子サイトが1つだけ存在することが期待される。これにより、過酸化を抑制し、還元的脱離を促進することができる。本研究では、ウォルシュ図を表面反応に拡張した図を用いて、C-H結合活性化や還元的脱離などの反応機構を明らかにした。また、Pt1/Au（111）SAA触媒の理論的な設計も行い、実験的な検証が待たれる。この研究成果は、メタンの非酸化カップリング反応の触媒開発に対する新たなアプローチを提供している。従来のPt触媒では達成できなかった反応を、SAA触媒の設計により実現する可能性があることが示唆された。今後は、実験的な検証により、より効率的なSAA触媒の開発が期待される。また、本研究で提唱された反応機構の理解は、新規触媒の開発に対する基盤となるとともに、SAA触媒の設計に応用されることが期待される。さらに、本研究で用いられた軌道理論や計算手法は、触媒開発だけでなく、他の化学分野でも応用が可能であることが示唆される。

In this study, the non-acidification reaction (NOCM) was studied. The catalyst is not easy to produce, and the catalyst is difficult to produce In this study, the concepts of organometallic chemistry and complex chemistry were applied to the study of molecular chemistry. Special features, activation of C-H bonds, acidification and reaction, formation of C-C bonds and H-H bonds, separation of C-H bonds and orbital theory are discussed in detail. The density function method and the Hueckel method are used to calculate and design the catalyst containing a single atom. The results show that Pt1/Au (111) SAA catalyst has a theoretical value. The surface of SAA is not active. Au atoms are not active. Pt atoms are not active. This is the first time that we've seen this. In this study, the surface reaction mechanism of C-H bond was studied. The theoretical design of Pt1/Au (111) SAA catalyst has been carried out and the experimental results have been obtained. The results of this research provide new opportunities for the development of non-acidifying catalysts. The possibility of achieving this goal is demonstrated by the design of the catalyst. In the future, the development of SAA catalyst with high efficiency is expected. Therefore, this study proposes an understanding of reaction mechanism, a new design strategy for catalyst development, and a new design strategy for SAA catalyst. In this study, orbital theory and calculation methods are used to investigate the possibility of catalytic development and other chemical separation.

项目成果

期刊论文数量（43）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

軌道相関図を用いた非酸化的メタンカップリング反応の理論的研究

利用轨道相关图对非氧化甲烷偶联反应进行理论研究

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
辻雄太吉田将隆;蒲池高志;吉澤一成
通讯作者：
吉澤一成

マテリアルズインフォマティクスに基づいた窒素活性化合金触媒の探索

基于材料信息学寻找氮活化合金催化剂

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
岡澤　一樹栗野　啓太;辻　雄太;吉澤　一成
通讯作者：
吉澤　一成

単一π積層分子接合の伝導特性に関する理論的研究

单个π堆叠分子结导电特性的理论研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
岡澤　一樹辻　雄太;吉澤　一成
通讯作者：
吉澤　一成

積層π共役単分子接合の電気伝導特性に関する理論的研究

堆叠π共轭单分子结导电性能的理论研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
岡澤　一樹辻　雄太;吉澤　一成
通讯作者：
吉澤　一成

Low-temperature selective oxidation of methane to methanol over a platinum oxide

甲烷在氧化铂上低温选择性氧化为甲醇

DOI：
10.1039/d2cc05351a
发表时间：
2023
期刊：
Chemical Communications
影响因子：
4.9
作者：
Takagaki Atsushi;Tsuji Yuta;Yamasaki Tatsuya;Kim Sun;Shishido Tetsuya;Ishihara Tatsumi;Yoshizawa Kazunari
通讯作者：
Yoshizawa Kazunari