ゼロ磁場ESRの分光的・電気的計測法の確立と有機デバイスの三重項ハーベスト研究

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低炭素社会の実現を背景に実用化が期待されている有機光電変換素子の開発において、三重項励起子の有効利用（三重項ハーベスト）が素子高性能化への鍵として注目されている。しかし、動作中の有機電子デバイスにおいて（オペランド）、三重項ハーベストを確かめ、その反応機構を調べる有効な計測手段は確立されていない。そこで本研究では、ゼロ磁場における電子スピン共鳴法と発光・電流測定法を融合させることで、三重項ハーベストをオペランド観測する新しいスピン計測法を開発する。また、三重項ハーベストの支配因子である三重項励起子や電荷キャリアの衝突対の挙動を解明することで、その制御法の創出を目指す。昨年度実施したテトラセン多結晶粉末におけるゼロ磁場付近の光検出磁気共鳴(ODMR)の測定と密度行列を用いた理論計算について再検討を行った。テトラセン多結晶粉末のシングレットフィッションの過程で形成される三重項励起子対の解離速度と再結合を実験的・理論的に明らかにし、本研究で開発したゼロ磁場付近のODMRが三重項ハーベストを支配する三重項励起子対ダイナミクスの解明に適用できる新たな測定法であることを見出した。本成果は論文にまとめ、国際査読誌に投稿中である。昨年度開発したゼロ磁場付近の光・電流検出磁気共鳴(EDMR)測定装置は、LC回路を用いていたため特定の周波数に制限されていた。そこで、マイクロストリップラインを用いた非磁性のテストフィクスチャを購入し、測定装置の広帯域化を行った。ルブレン多結晶粉末におけるゼロ磁場付近の広帯域ODMR測定を行った結果、ルブレン多結晶粉末では、テトラセン多結晶粉末と異なり、三重項励起子対ダイナミクスに対して励起子拡散が影響していることを明らかにした。