電極反応により中空粒子内部のpHを制御した環境調和型触媒反応系の構築

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本研究では、中空粒子に固体触媒を内包したカプセル型構造体を電極表面に配置し、電極上での水の酸化または還元反応により生じる電極近傍の局所的なpH勾配をうまく利用して、中空粒子内部のpH制御を行い、中空内部を微小な反応場とする新たな反応系の構築を目指している。このような系とすることで、従来の酸・塩基によって溶液全体のpHを制御する反応系に対して、触媒近傍だけのpH変化が可能となり、生成物の過反応の抑制が期待できる。また、電極反応をコントロールすることで、精密なpH調整が簡便に行えるため、生成物選択性の発現も期待している。前年度の課題であった電極表面積の増大を目指して、ガス拡散電極を利用した反応系構築を目指した。ガス拡散電極は、表面に多孔質カーボン層を有しており、フラットな板状電極に比べて、高い表面積を有する。しかしながら、カプセル型構造体との組み合わせではシェル厚の違いに伴う変化を確認することができなかった。そこでカプセル構造体よりもシンプルなコアーシェル構造体に置き換えて、電極構造の構築を試みたが、こちらでも同様の結果であった。この理由として、電極上に体積する触媒層厚みや、シェルを厚くすることによる金属量の低下などが考えられる。カプセル型構造体の合成については並行して順調に検討を進めているため、今後はこの点を重点的に検討し、当初目的であるガス拡散電極との組み合わせによる水への難溶解性基質に対する反応系の構築を目指す。