電極反応により中空粒子内部のpHを制御した環境調和型触媒反応系の構築

构建通过电极反应控制空心颗粒内部pH值的环保催化反应系统

基本信息

批准号：
21K05148
负责人：
原田隆史
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、中空粒子に固体触媒を内包したカプセル型構造体を電極表面に配置し、電極上での水の酸化または還元反応により生じる電極近傍の局所的なpH勾配をうまく利用して、中空粒子内部のpH制御を行い、中空内部を微小な反応場とする新たな反応系の構築を目指している。このような系とすることで、従来の酸・塩基によって溶液全体のpHを制御する反応系に対して、触媒近傍だけのpH変化が可能となり、生成物の過反応の抑制が期待できる。また、電極反応をコントロールすることで、精密なpH調整が簡便に行えるため、生成物選択性の発現も期待している。前年度の課題であった電極表面積の増大を目指して、ガス拡散電極を利用した反応系構築を目指した。ガス拡散電極は、表面に多孔質カーボン層を有しており、フラットな板状電極に比べて、高い表面積を有する。しかしながら、カプセル型構造体との組み合わせではシェル厚の違いに伴う変化を確認することができなかった。そこでカプセル構造体よりもシンプルなコアーシェル構造体に置き換えて、電極構造の構築を試みたが、こちらでも同様の結果であった。この理由として、電極上に体積する触媒層厚みや、シェルを厚くすることによる金属量の低下などが考えられる。カプセル型構造体の合成については並行して順調に検討を進めているため、今後はこの点を重点的に検討し、当初目的であるガス拡散電極との組み合わせによる水への難溶解性基質に対する反応系の構築を目指す。

在这项研究中，将含有空心颗粒中的固体催化剂的胶囊结构放在电极的表面上，并有效利用由电极在电极上的氧化或还原反应引起的电极附近的局部pH梯度，而空心颗粒的pH值是控制的，目的是构建新的反应系统，并具有新的反应系统。通过使用该系统，只能在传统反应系统中催化剂附近实现催化剂附近的pH变化，该系统使用酸和碱控制整个溶液的pH值，并且可以预计可以抑制产品的过度反应。此外，可以通过控制电极反应来轻松实现精确的pH调节，因此还可以预期产品选择性。为了增加电极的表面积（这是上一年的挑战），我们旨在使用气体扩散电极构建反应系统。气体扩散电极在其表面上具有多孔碳层，并且比平板电极具有更高的表面积。但是，由于与胶囊结构结合使用时，由于壳厚度的差异，无法确认变化。因此，我们试图通过用比胶囊结构更简单的核心壳结构来构建电极结构，但在这里也获得了相同的结果。这可能是由于电极上体积的催化剂层的厚度，或者是由壳体增厚引起的金属量。随着胶囊结构的合成稳步发展，我们将来将重点关注这一点，并旨在通过将其与气体扩散电极相结合，这是原始目的。