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金属ナノ粒子表面に生成した活性酸化物種の反応特性解明と触媒反応への応用

阐明金属纳米粒子表面生成的活性氧化物的反应特性及其在催化反应中的应用

基本信息

批准号：
20K15094
负责人：
山本悠策
金额：
$ 2.5万
依托单位：
Ritsumeikan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

触媒反応条件下において、担持金属粒子は酸化性あるいは還元性のガス雰囲気に曝されており、それらガス種との反応による化学状態変化が触媒性能に影響を及ぼす。とりわけ、金属化学種の状態変化によって発現する化学状態の不均一な分布状態が、性能発現および高活性化のキーファクターとなる。本実験課題では、担持金属触媒中での化学状態の不均一な分布状態の発現過程の解析、ならびに金属粒子表層に局在化した金属酸化物の反応特性の解明に取り組んだ。シリカ上にニッケル粒子を分散したシリカ担持ニッケル触媒について、基本的な酸化剤と還元剤である酸素と水素を用いた反応条件下でのニッケル化学種の化学状態変化をin situ XAFS法により追跡した。酸化ニッケルから金属ニッケルへの還元過程の途中では、酸化物化学種がシリカ担体との界面に局在化し、還元反応に対して安定化されることを明らかにした。一方で、金属ニッケルから酸化ニッケルへの酸化過程では、金属ニッケル粒子表層に酸化物化学種が局在化した状態を形成し、その後粒子表層から粒子内部に向かって酸化反応が進行するモデルを提唱した。金属ニッケルコアを持つ表層酸化ニッケルは、酸化ニッケル粒子に比べて水素による還元反応が低温で進行し、酸素放出能に優れることが明らかになった。また、表層酸化ニッケルの厚みを厚くすることで、還元反応温度が変化することを見出した。同様に還元剤として一酸化炭素やメタンを用いた場合においても、優れた酸素放出能を示すことが明らかとなり、これら反応ガス種の酸化反応に対して高い活性を示す可能性が見いだされた。粒子サイズや酸化物化学種の割合を変えて、その酸化還元反応を系統的に解析することで、シリカ上のニッケル化学種の酸化還元挙動を詳細に解明した。これらの成果は、ニッケル化学種の酸化還元反応を介して進行する触媒反応系の高性能化に向けた重要な知見となる。

Under catalyst reaction conditions, the chemical state of supported metal particles affects the performance of catalysts. The state of metal chemical species changes, the chemical state of heterogeneous distribution, the performance of high activity and the state of high activity. This paper aims to analyze the evolution of heterogeneous distribution of chemical states in supported metal catalysts, and to analyze the reaction characteristics of metal acids in the surface layer of metal particles. XAFS method is used to trace the chemical state of chemical species in the presence of basic acidifying agents and reducing agents. During the reduction process of acidizing, the chemical species of acidizing compounds are transformed into the interface of reducing and stabilizing. The acidification process of metal particles is carried out in the presence of acid species on the surface of the particles, and in the presence of acid species on the surface of the particles. The metal oxide layer is acidified and acidified. The metal oxide layer is acidified and acidified. The metal oxide layer is reduced and the acid layer is released at low temperature. The thickness of the surface layer is not high, and the temperature of the surface layer is not high. In the same way, the possibility of reducing the activity of acidizing carbon by reducing the activity of acidizing carbon is also discussed. The analysis of the reaction system of acid species in the particle system is described in detail. The results of this research are important for the development of high performance catalytic reaction systems.

项目成果

期刊论文数量（6）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

触媒反応条件下におけるシリカ担持Ni粒子の化学状態変化のXAFS法による解析

XAFS 法分析催化反应条件下二氧化硅负载 Ni 颗粒的化学状态变化

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
杉木創;二井手哲平;戸谷吉博;清水浩;菅原勇貴;山本悠策
通讯作者：
山本悠策

Oxidation Reaction of Ni Particle with Heterogeneous Distribution for Oxidation State of Ni

Ni氧化态不均匀分布的Ni颗粒的氧化反应

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
Memoirs of the SR Center Ritsumeikan University
影响因子：
0
作者：
Shunsuke Osaka;Yusaku Yamamoto;Misaki Katayama;and Yasuhiro Inada
通讯作者：
and Yasuhiro Inada

Chemical State Analysis on Ni Species Supported on Carbon During Electrochemical Reduction Process

电化学还原过程中碳负载镍形态的化学状态分析

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
Mem. SRCenter Ritsumeikan Univ
影响因子：
0
作者：
Takaya Ishida;Takuya Tsuji;Hirona Yamagishi;Yusaku Yamamoto;Misaki Katayama;and Yasuhiro Inada
通讯作者：
and Yasuhiro Inada

Reduction Property of NiO Species on Metallic Ni Core under CH4 Atmosphere

CH4气氛下金属镍核上NiO物种的还原特性

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
Photon Factory Activity Report 2019
影响因子：
0
作者：
Yusaku Yamamoto;Hitoe Nonobe;Shusuke Osaka;Shinji Okamoto;and Yasuhiro Inada
通讯作者：
and Yasuhiro Inada

Chemical State Conversion of Silica-Supported Ni Catalyst Under Catalytic Reaction Conditions

催化反应条件下二氧化硅负载镍催化剂的化学态转化