Synthesis of novel materials in an electronically-stimulated nanogap

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ナノギャップにおける新規現象の発見、および新規物質の合成・合成条件の探索・確立を目指し実験を進めた。まず、電解研磨法とイオンミリングによって、ナノギャップの電極となるパラジウムと金の針を作製した。次に、作製した一対の金属針をTEMホルダーに向かい合わせに配置し、環境制御型透過電子顕微鏡（ETEM）内で一方の金属針をピエゾ素子で動かしてギャップ間隔を制御することでナノギャップ電極を形成した。形成したナノギャップ電極を真空中、酸素中、水素中、窒素中で電圧を印加しながらETEMその場観察し、その表面形状や原子スケール構造の変化のガス種および電界強度依存性を調べた。パラジウムナノギャップ電極においては、酸素および水素中で電圧を印加すると、正極表面のパラジウムが電界蒸発し、パラジウム原子が負極側に移動する現象が観察された。その電界強度の閾値は約5 V/nmであった。真空中では8 V/nmまで電界強度を上げても同様の現象は観察されなかったことから、酸素・水素ガス分子がパラジウム表面に吸着・反応することで電界蒸発し易くなっていると考えられる。同様の現象は金ナノギャップ電極に酸素中で電圧を印加したときにも観察された。この電極表面反応における局所的な電場の影響を調べるために、ナノギャップ電極先端近傍に形成される空間電位分布、空間電場、電極先端の表面電荷のシミュレーションを実施した。電極針先端の曲率半径ならびにギャップ間隔を系統的に変えることで、局所的に増強された電場の強度の変化を追跡した。その結果、金属電極表面の原子・分子ダイナミクスが電界強度と相関することを見出した。