モード選択的振動励起による物質操作法の開拓

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中赤外超短パルスレーザーを用いると，特定の分子振動モードを選択して強い振動励起を実現できる。これは、特定の化学結合にエネルギーを供給できることを意味する。本研究では、この「モード選択的な励起」を通して化学反応制御や有機材料加工を達成する手法およびその基礎をなす学術を開拓する。初年度は、中赤外波形整形パルスによる多段階振動励起の理論解析に取り組んだ。分子の量子状態に関する密度行列の時間発展を数値的に計算するコードを開発し、赤外パルスの電場波形およびフルエンスに応じた振動励起ダイナミクスの予測を行った。また、中赤外パルスによる多段階振動励起実験のためのポンプ・プローブ分光測定系を開発した。二年目は、赤外ポンプ・プローブ分光法による気相分子の振動・回転励起ダイナミクスの観測に取り組み、振動励起に伴う吸収スペクトル変化の観測に成功した。三年目となる本年度は、赤外フェムト秒パルスを用いて、気相分子の振動・回転波束の生成に成功した。具体的には、多段階振動励起と同時に複数の回転準位の重ね合わせ（波束）を生成できることを初めて実験的に示した。並行して、液相分子を対象とする実験も行い、量子数10に迫る多段階振動励起が可能であることを示した。これらは、振動励起による化学反応制御の潜在能力を示す重要な成果といえる。また、赤外パルスを用いた有機材料加工にも取り組み、振動モードとの共鳴により効率的な光吸収とそれに続く加工が起こることを見いだした。