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Ultrasensitive Nonlinear Vibrational Spectroscopy Using Light-Matter Strong Coupling

利用光-物质强耦合的超灵敏非线性振动光谱

基本信息

批准号：
20F20067
负责人：
芦原聡
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20F20067/
关键词：
プラズモニクス強結合分子振動赤外分光化学反応制御

项目摘要

本研究では、赤外光と分子振動の相互作用が顕著に高まった状態、すなわち「強結合」を生成する手法を提案し、数値計算と実験を通してその原理実証に成功した。特に、放射ロスが抑制された微小なプラズモン共振器を設計し、それを用いることにより、これまで報告された中で最も小さなモード体積での強結合を実現した。本成果は、振動分光の高感度化に資する点で重要な意義をもつ。赤外光と分子振動の強結合により、分光計測における信号が顕著に増強される。例えば、マイクロ流路における少数分子の高感度検出に資するだろう。本成果は、化学反応制御の新たな可能性を提供する点でも重要な意義をもつ。分子振動を電磁場と強く相互作用させると、対象とする分子振動モードの基準座標に沿って、ポテンシャル曲面の形状が変化するため、特定の化学反応を促進あるいは抑制することが可能になるのである。以下、成果の詳細を記す。１）高Q値のプラズモン共振器：金属-分子膜-金属というサンドイッチ構造を採用することにより、対象分子を閉じ込めた微小かつ高Q値の共振器を設計した。２）真空ラビ分裂の観測：ポリメタクリル酸メチル樹脂のCO伸縮振動モードを対象とし、反射スペクトルを計測したところ、共振器と分子振動の共鳴が分裂した新しい共鳴構造（エネルギー分裂量＞100 cm-1）が確認された。また、顕微反射分光法により、この強結合が単一プラズモン共振器によって達成されていることを確認した。３）ナノスケール共振器がもたらす効果：厚みの異なる共振器でのラビ分裂量から、厚み10ナノメートル以下でも強結合を達成できることを見出した。また、結合強度が電磁場と分子の空間的重なりの度合いによって決まること、金属表面の鏡像電荷が結合強度を増大させることを明らかにした。以上の成果をThe Journal of Physical Chemistry Letters誌に発表した。

In this study, the interaction between red light and molecular vibration was successfully demonstrated. The design and application of the resonator are described in detail below. This work is of great significance to the high sensitivity of vibration spectroscopy. The strong combination of red light and molecular vibration, spectrometer measurement, signal intensity increase For example, high sensitivity detection of minority molecules in the flow path The results provide important points for the new possibilities of chemical reaction control. Molecular vibration, electromagnetic field, strong interaction, image, molecular vibration, reference coordinate, shape, specific chemical reaction, promotion, suppression, etc. Details of the results are described below. 1) High Q value resonator: metal-molecular film-metal structure is used to design high Q value resonator. 2) Measurement of vacuum splitting: Measurement of CO stretching vibration of resin, reflection, resonance of resonator and molecular vibration, new resonance structure (splitting amount>100 cm-1) was confirmed. Micro-reflection spectroscopy is used to determine the intensity of the interaction between the two resonators. 3) The effect of the resonator is: the thickness of the resonator is different from the thickness of the resonator, and the thickness of the resonator is different from the thickness of the resonator. The intensity of the binding increases due to the increase in the density of the electromagnetic field and the molecular space. These results were published in The Journal of Physical Chemistry Letters.