量子分子計測と動力学解析の理論基盤

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量子光は、レーザーなどの古典的な光には無い特有の性質を持ち、分光計測などに対する光の非古典性の巧みな適用法を見出すことで、光計測技術は革新的な発展を遂げる可能性がある。本研究課題では、複雑分子系の動的過程を時間分解計測することを念頭に、量子光の一種である量子もつれ光子の非古典相関を利用する量子分光計測の理論研究に取り組んでいる。これまでに我々は、ポンプ光にCWレーザーを用いたパラメトリック下方変換（PDC）によって発生させた周波数もつれ光子対を光源とする時間分解スペクトルの定式化を行ってきた。本年は、複雑分子系の動的過程の観測に対する本手法の有用性を明らかにするため、光合成色素タンパク質複合体の一つFenna-Matthews-Olson（FMO）複合体における時間分解スペクトルの詳細な数値解析を行った。FMO複合体内の色素分子が吸収する周波数帯域のもつれ光子対の発生方法としては、β-BaB2O4結晶、周期分極反転KTiOPO4結晶などの非線形光学結晶によるPDC過程を考えた。解析の結果、もつれ光子対の周波数分布は信号処理におけるsincフィルターとして機能し、PDC過程における位相整合条件の調節によってFMO複合体のスペクトル上の特定のピークを選択的に増強できることを示した。したがって、本手法は、複雑分子系における動的過程を電子状態ごとに追跡するのに利用できると期待される。また、この周波数フィルター機能は現在利用可能なもつれ光子発生技術の範疇で分光計測に実現可能であることを明らかにした。