Metal oxyhidride epitaxy and creation of fascinating electronic/dielectric properties

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複数のアニオンを含む複合アニオン化合物が示す新奇物性（電子伝導、超伝導、圧電性、強誘電性、触媒作用など）に注目が集まっている。本研究課題では、ナノスケール厚の酸水素化物エピタキシャル薄膜を基軸とし、バルク体では避けることのできない粒界散乱のない単結晶薄膜を用いて、本質的な電気伝導性を明らかにする。具体的には、前周期元素を中心とする遷移金属酸水素化物の新奇な高移動度電子と誘電分極が協奏するユニークな電子素子開発へ波及させることを目的とする。昨年度においてアナターゼ型TiO2薄膜の水素化に取り組み、水素からの電子ドーピングによって、電子濃度が18乗から21乗(cm-3) で自在に制御し、それに基づいて絶縁体－金属転移を誘起することに成功した。本年度は、水素濃度との相関を明らかにすること、ならびにATiO3(A: アルカリ土類金属)の3元系に展開した。水素分析は軽元素分析に有利な昇温脱離分析で行った。導電性サンプルから水素が検出され、電子濃度が増加すると水素ピークが顕著に大きくなった。その濃度を算出すると20乗(cm-3)となり、電子濃度をほぼ一致した。この結果から、キャリアは水素由来であることがわかった。二次イオン質量分析も行っており、解析を進めている。次に、3元系への適用を狙い、BaTiO3-xHxおよび(Ba,Sr)TiO3-xHxの作製に着手した。基板温度やBa, Srの蒸着源の温度を最適化した。BaTiO3-xHxについては、基板選択によって、格子歪みと格子緩和したBaTiO3薄膜を得た。これらの試料に対して水素化を行うと、格子緩和した薄膜で低抵抗化した。(Ba,Sr)TiO3-xHxについては、BaとSrのフラックス比を系統的に変化させることによって、格子定数が線形変化し混晶化を確認した。これらの試料に対して、電子輸送および誘電特性の評価を進めている。