Redox性格子S種の直接電気励起で創る革新的アルカン脱水素の構造体触媒システム

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アルカンの脱水素反応では気相中熱分解と逐次反応による副生成物の抑制が重要であり，触媒充填型反応システムの欠点でもある。本研究では，触媒反応場に直接電気エネルギーを投入して気相分解を回避し，かつ硫化物系触媒の表面格子硫黄種のレドックス機能性を電気的に励起することで，高活性と高選択的な低級アルカンの脱水素反応場を構造体触媒システムで創製する。本研究のポイントは，表面格子硫黄種のレドックス性を，電力投入の直接励起が可能な構造体触媒上に創出し，電力可変からそのレドックス性を巧みに制御すること，そして構造体触媒場がもつガス流れの整流性確保から過反応を抑制することであり，この二つの重畳効果によって革新的な脱水素システムを構築することである。前年度は，通電加熱による触媒部の選択的加熱で，過剰な熱分解反応を抑制して高選択率でC5オレフィン類を生成することを見出した。そこで2022年度は，反応条件を最適化し，高収率かつ高選択率でC5オレフィン類を得る条件を探索した。通電量や構造体触媒の基材を変更することによって，反応特性（転化率や選択率）が向上することがわかった。特に，基材様式の変更が，オレフィン類への選択率の大幅な向上を達成した。さらに本反応システムを拡張するため，C3脱水素の系に適用した。その結果，触媒成分を塗布せずに，基材に直接電気エネルギーの投入によって選択率高くC3オレフィン類が得られることを見出した。