３次元積層グラフェンの層間カップリング抑制による新規ナノ炭素構造体創成

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３次元に積層した単層グラフェンにおいて、本来の物性を著しく変質させる層間相互作用を積層グラフェンの層間へのスペーサ挿入による層間隔拡大や、ランダム積層構造の形成によって抑制することが目的である。その目的に向けて、以下の研究項目について進捗させた。・構造制御酸化グラフェン（GO）のスケーラブル合成：3次元積層グラフェン形成に適したGO作製をめざし、酸化条件や原料となる黒鉛材料について電気化学酸化プロセスを重点的に検討した。安価な膨張黒鉛を用いた場合でも電解液、電圧、浸漬条件を最適化することにより低欠陥GOの形成に成功した。・滴下法によるスペーサ導入グラフェン形成：層間にスペーサ材料を確実に挿入するため、GOとスペーサ材料（カーボンナノチューブ（CNT)及びナノダイヤモンド（ND)）を交互に滴下して堆積した試料を作製した。その構造をラマン分光法で解析した結果、NDをスペーサ材料とした場合に１０層以上の多層膜でも単層性が維持できることを明らかにした。・テンプレート上CVD成長によるランダム積層グラフェン形成：成長グラフェンのドメインサイズ拡大と平坦性向上にむけて、テンプレート形成からその上でのランダム積層成長までを大気にさらさず一貫しておこなうプロセスを検討した。表面の清浄性が向上した結果、ランダムな核形成が抑制されることを見いだした。今後、駆動力を最適化し、層状成長による大面積化を目指す。・スペーサ導入グラフェンの物性解析：セルロースナノファイバやNDを添加したGOの熱処理により３次元グラフェンを形成し、その構造をX線回折で解析した。スペーサ導入により分散液中で凝集したGOの再凝集が抑制され、ランダム積層がバルクスケールで維持できることを見出した。さらに層状に形成した多層膜について可視～中赤外領域での吸収分光計測をおこない、層間カップリング抑制効果を明らかにした。