Basic research on all-solid-state batteries: Clarifying the origin of interfacial resistance using advanced electrical potential measurement

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全固体リチウムイオン電池は有望な次世代蓄電池技術である。しかし、界面や粒界で生じる高いイオン伝導抵抗が実用化の大きな妨げとなっている。この界面抵抗を低減するためには、「界面抵抗の起源解明」および「それを可能とする界面抵抗の精密計測技術」が、試行錯誤的プロセス開発を脱却する上で本質的に重要である。本研究では、ケルビンプローブフォース顕微鏡（KPFM）技術を基盤としたナノスケール電位計測技術を発展させ、「界面抵抗の起源と考えられている空間電荷層の精密計測」や、「単一粒界抵抗計測を実現する局所インピーダンス計測手法の開発」に取り組む。2022年度は2021年度に開発した局所インピーダンス計測法を実材料評価へと応用した。具体的には、市販のLiイオン伝導性固体電解質（LiLaTiO3）中の粒界抵抗成分の可視化を試みた。試料作製には湿式の精密研磨を採用し、粒界抵抗観察のための最適化を行った。これにより平坦かつ清浄な表面の作製に成功し、局所インピーダンス計測法を用いて、粒界で生じる電位降下や位相の変化を観察することに成功した。また、異なる固体電解質材料の接合界面でも同様の計測を行い、界面に生じる電位差や電位降下を計測した。今後はより高空間分解能のデータを取得し、粒界抵抗の長さのスケールを精密に評価し、粒界抵抗の要因を考察する。その他に、2021年度に引き続き、電極-固体電解質界面に形成される空間電荷層における界面抵抗の評価のための試料作製の最適化を行った。金エポキシ電極や湿式研磨、破断法を組み合わせた試料作製を様々試みたが、段差のない界面の作製条件の確立には至っていない。今後は、イオンミリング等、これまでに試していない手法も導入し、試料作製の最適化を図る。