Development of relativistic electron correlation method toward actinide compounds

锕系化合物相对论电子相关方法的发展

• 批准号: 21H01864
• 负责人: 阿部 穣里
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Hiroshima University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01864/
• 关键词: 相対論的電子相関プログラム; アクチノイド化合物; 多参照摂動論; 密度行列繰り込み群法; CASPT2; 相対論; 量子化学; 電子状態; 多配置摂動論

アクチノイド化合物の電子状態は、顕著な相対論効果と複雑な電子相関効果に支配され、補正としての相対論効果や密度汎関数法による電子相関の取り扱いでは記述が困難となる。本課題では、アクチノイド化合物の電子状態・物性計算を可能とするための、厳密2成分相対論法（X2C法）と多参照摂動論であるCASPT2法に基づいた相対論的電子相関理論・プログラム開発を行っている。1年目はDIRACプログラムとCASPT2プログラムを連携することに成功し、X2C-CASPT2法の計算が可能になった。また並列化対応にも成功したので、UO22+分子を実時間で計算することができるようになった。2年目の2022年度は、improved virtual orbital法（IVO）の実装を行った。一般のCASPT2法は、CASSCF法やMCSCF法を参照関数とするが、2,4成分の相対論法では計算コストがかかるため、CASCI法を参照関数としている。しかしHF法で得られる仮想軌道をそのまま使うと、CASの中に重要な軌道が入らない可能性がある。そこで、基底状態のHOMOから1電子励起した状態に対してより最適な仮想軌道を生成するIVO法でこの欠点をカバーする。N2分子のポテンシャル曲線において、IVOの適応によって分光学的定数がより実験値に近づき、正しく実装されていることが確認できた。これにより、より高精度に基底・励起状態の計算が可能なった。また活性空間を大きくとるためにRASCI-RASPT2法への拡張も行った。DMRG開発については、非相対論DMRGプログラムの相対論化に取り組み、小さな分子系においては合理的な全エネルギーを得ることができた。少し系が大きくなるとエネルギー値が不安定になるので、引き続きプログラム構成に対して詳細な検討が必要である。

ア ク チ ノ イ の electronic state は ド compounds, 顕 な phase theory of seaborne unseen fruit と complex 雑 な electronic phase masato unseen fruit に dominate さ れ, corrected と し て の phase theory of seaborne unseen fruit や density masato method に よ る electronic phase masato の take り Cha い で は account が difficult と な る. This topic で は, ア ク チ ノ イ ド compound の electronic state, physical property calculation を could と す る た め の, 厳 close 2 component phase theory of seaborne method (X2C method) と theory of reference, move more で あ る CASPT2 subgrade に づ い た electronic phase masato theory, phase theory of seaborne プ ロ グ ラ ム open 発 を line っ て い る. 1 year は DIRAC プ ロ グ ラ ム と CASPT2 プ ロ グ ラ ム を す link-up る こ と に し success, X2C - CASPT2 の calculation が could に な っ た. Tied for the ま た 応 seaborne に も successful し た の で, UO22 + molecular を で be time calculation す る こ と が で き る よ う に な っ た. In the second year of 2022, った, the improved virtual orbital method (IVO) <s:1> actual installation を lines った. General の CASPT2 は, CASSCF method や MCSCF method を reference number masato と す る が, 2, 4 composition の phase theory of seaborne method で は computing コ ス ト が か か る た め, CASCI を reference number masato と し て い る. し か し HF method to で ら れ る 仮 want to track を そ の ま ま make う と, CAS の に important な orbit が into ら な い possibility が あ る. そ こ で, basal state の HOMO か ら 1 electronic wound up し た state に し seaborne て よ り optimum な 仮 want to track を generated す る IVO method で こ の points less を カ バ ー す る. N2 molecule の ポ テ ン シ ャ ル curve に お い て, IVO の optimum 応 に よ っ て spectroscopy of destiny が よ り be 験 numerical に nearly づ き, positive し く be loaded さ れ て い る こ と が confirm で き た. High-precision に base excitation state <e:1> calculation が may なった : れによ れによ, よ よ. Youdaoplaceholder0 active space を large くとるために くとるためにRASCI-RASPT2 method へ <s:1> 拡 zhang <s:1> row った. DMRG open 発 に つ い て は, non phase theory of seaborne DMRG プ ロ グ ラ ム の phase theory of seaborne に take み り group and small さ な molecular system に お い て は all reasonable な エ ネ ル ギ ー を have る こ と が で き た. Less し is the most largest が き く な る と エ ネ ル ギ ー numerical が unrest に な る の で and き 続 き プ ロ グ ラ ム constitute に し seaborne て detailed な beg が 検 necessary で あ る.

项目成果

Uranium: a subsurface contaminant and a paleo-redox proxy

铀：地下污染物和古氧化还原代理

• 发表时间: 2022
• 作者: Rizlan Bernier-Latmani;Ashley Brown;Margaux Molinas;Zezhen Pan;Yvonne Roebbert;Ataru Sato;Minori Abe;and Stefan Weyer
• 通讯作者: and Stefan Weyer

Theoretical calculation of isotope fractionation in biotic uranium reduction

生物铀还原同位素分馏的理论计算

• 发表时间: 2022
• 作者: Minori Abe;Ataru Sato;Masahiko Hada
• 通讯作者: Masahiko Hada

6,5,4価ウラン化合物の電子状態と同位体効果の理論計算

6,5,4价铀化合物电子态和同位素效应的理论计算

• 发表时间: 2022
• 作者: Niwano Masashi;Suya Masami;Nagaya Koichi;Yamaguchi Satoru;Matoba Sumito;Harada Ikuo;Ohkawara Nozomu;阿部 穣里
• 通讯作者: 阿部 穣里

Towards CP Violation Studies on Superheavy Molecules: Theoretical and Experimental Perspectives

超重分子的 CP 破坏研究：理论和实验视角

• DOI: 10.1103/physreva.104.062801
• 发表时间: 2021
• 期刊: Physical Review A
• 影响因子: 2.9
• 作者: Mitra R.;Prasannaa V. S.;Ruiz R. F. Garcia;Sato T. K.;Abe M.;Sakemi Y.;Das B. P.;Sahoo B. K.
• 通讯作者: Sahoo B. K.

New representation of electronic terms for Schiff moment in molecules

分子希夫矩电子术语的新表示

• 发表时间: 2023
• 作者: Minori Abe;Satoshi Toda;Yasuto Masuda Kohei Noda
• 通讯作者: Yasuto Masuda Kohei Noda