Synthesis of sequential block copolymers and their application to stretchable organic thin-film transistors

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本申請課題では、高分子合成化学を駆使したブロック共重合体のシーケンス制御技術を軸足とし、それらの自己組織化を利用することで、一般に二律背反する「半導体特性」と「伸縮性（弾性）」を解消するために必要十分なブロックシーケンスの基準を明らかにし、高効率かつ伸縮応力に耐えうる新規有機薄膜エレクトロニクス材料群を創出することを目的とした。本研究では、研究実施計画に基づき、シーケンス制御トリブロック共重合体の合成法確立を目標とし、種々のポリマー合成及び解析を行った。特に、本年度は、A-b-(B-co-C)型、ABA型、及びABC型の新規シーケンシャルポリマーの開発に注力した。A-b-(B-co-C)型サンプルにおいては、AおよびB-co-Cはそれぞれ、レジオレギュラーなポリ(3-ヘキシルチオフェン)(P3HT）およびポリ(n-ブチルアクリレート-co-アクリル酸)セグメントに相当する。得られたポリマー薄膜のAFMおよび光学顕微鏡像から、100%まで伸長してもクラックが全く発生しないことが確認された。これは、共重合体セグメントに含まれる低Tg誘導性のn-butyl acrylateと水素結合をもたらすアクリル酸の繰り返し単位が相乗効果を発揮したためと考えられる。また、ポリマー薄膜を用いた有機トランジスタメモリの作製を行い、評価した。その結果、転写/伸長されたポリマー薄膜は、電気的な書き込み/消去処理を施すことが可能で、伸長歪に大きく依存することなくデバイス性能を維持し、安定した電子特性を発現することが示された。別途、ABA型（A=ポリイソブテン、B=ナフタレンジイミド含有n型半導体高分子）及びABC型（A=ポリメタクリル、B=P3HT、C=ポリスチレン)の新規シーケンシャルポリマーの開発にも成功した。