Development of self-healing semiconducting polymers by three-dimensional topological control

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我が国では、超少子高齢化社会に向け、遠隔医療や遠隔診断のためのデジタル化・オンライン化を推進する必要がある。本研究では、上記技術の革新に資する「有機半導体の伸縮化と自己修復化」に焦点を当て、採択課題の「シーケンス制御ブロック共重合体群の創成と伸縮性有機薄膜トランジスタへの応用」(基盤研究B @2021.4～2024.3)に関する研究を発展させることを目的とした。令和4年度の研究では、鎖中にアルキニル基を有するポリスチレン(PS)-b-ポリ(3-ヘキシルチオフェン)(P3HT)と鎖末端にアジド基を有するポリ(n-ブチルアクリレート)(PnBA)との銅触媒によるアジド-アルキン環化付加反応により、新規H型分岐コポリマーの合成に成功した。従って、本手法により、半導体高分子鎖への特殊分岐構造の導入が可能であることが証明された。得られたH型分岐コポリマーは、薄膜状態において、低いガラス転移温度をもつ内側のPnBAセグメントにより低い弾性率を示し、かつ、外側のPS-b-P3HTセグメントにより良好な光トランジスタメモリ特性を示すことが分かった。また、書き込み-読み出し-消去-読み出しのサイクルにおける優れたメモリ特性、広いメモリウィンドウ、高いON/OFF比、及び優れたON/OFF保持特性を示した。また、本ポリマー薄膜に100％の伸長歪を印加しても、全くクラックのないモルフォロジーが得られ、大きな相分離ドメインの変形により応力が分散され、短距離のラメラ結晶構造が維持されたことを示唆する結果を得た。この結果は、H型分岐コポリマーを用いた本質的に伸縮可能な有機エレクトロニクスデバイス創成のための先駆的な分子設計指針を与えるものである。