Broadband plasmon-induced charge separation and hydrogen generation dynamics

可視光及び近赤外光を効率よく吸収する金ナノ構造配列体と電子アクセプター半導体である酸化チタンや遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)2次元材料を積層したプラズモン誘起電荷分離システムを作製し、フェムト秒過渡吸収分光法によるキャリアダイナミクスの詳細な解明研究を行うことが第1の目的である。さらに、水素発生助触媒への電子移動ダイナミクス、それに続く水素バブルダイナミクスの定量的評価を初めて実現することが第2の目的である。特に電子アクセプター層の ナノ薄膜化によりこれまで量子効率が低いままであったエネルギー変換効率の飛躍的上昇を目指す。該当年度は、原子層体積法で、金ナノ粒子配列体を配置したガラス基板上に膜厚範囲10~200 nmの異なる酸化チタン薄膜を作製した。さらにその上に金薄膜を蒸着した。金ナノ粒子配列体の吸収スペクトルは酸化チタン薄膜および金薄膜との誘電的相互作用により長波長にシフトし、可視域全体を強く吸収する光学応答を示した。酸化チタン薄膜の結晶構造をラマン分光法で調べたところ膜厚に依存して異なる結晶相が成長していることが分かった。この様な特性とキャリアダイナミクスの関係性を知るためにフェムト秒過渡吸収分光法で伝導電子の生成・減衰過程を解析する計画であったが装置トラブルで実施出来なかった。金ナノ粒子配列基板上にTMDC材料の硫化タングステンのナノシート分散溶液を滴下することにより、可視光を強く吸収する複合膜を作製することが出来た。ラマン分光スペクトル強度の解析から、金ナノ粒子と硫化タングステンナノシート間に電場増強相互作用が働いていることが分かった。今後、電荷分離ダイナミクスとの関係を明らかにする計画である。

可視光及び近赤外光を効率よく吸収する金ナノ構造配列体と電子アクセプター半導体である酸化チタンや遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)2次元材料を積層したプラズモン誘起電荷分離システムを作製し、フェムト秒過渡吸収分光法によるキャリアダイナミクスの詳細な解明研究を行うことが第1の目的である。さらに、水素発生助触媒への電子移動ダイナミクス、それに続く水素バブルダイナミクスの定量的評価を初めて実現することが第2の目的である。特に電子アクセプター層の ナノ薄膜化によりこれまで量子効率が低いままであったエネルギー変換効率の飛躍的上昇を目指す。該当年度は、原子層体積法で、金ナノ粒子配列体を配置したガラス基板上に膜厚範囲10~200 nmの異なる酸化チタン薄膜を作製した。さらにその上に金薄膜を蒸着した。金ナノ粒子配列体の吸収スペクトルは酸化チタン薄膜および金薄膜との誘電的相互作用により長波長にシフトし、可視域全体を強く吸収する光学応答を示した。酸化チタン薄膜の結晶構造をラマン分光法で調べたところ膜厚に依存して異なる結晶相が成長していることが分かった。この様な特性とキャリアダイナミクスの関係性を知るためにフェムト秒過渡吸収分光法で伝導電子の生成・減衰過程を解析する計画であったが装置トラブルで実施出来なかった。金ナノ粒子配列基板上にTMDC材料の硫化タングステンのナノシート分散溶液を滴下することにより、可視光を強く吸収する複合膜を作製することが出来た。ラマン分光スペクトル強度の解析から、金ナノ粒子と硫化タングステンナノシート間に電場増強相互作用が働いていることが分かった。今後、電荷分離ダイナミクスとの関係を明らかにする計画である。