Elucidation of the mechanism of mercury isotopic fractionation in the environment

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水銀は人体に有害であり、その揮発性により地球規模での汚染が、世界的な環境問題になっている。大気環境や水環境での水銀の循環を解明することは、人体への影響を低減するために重要な研究課題となっている。近年、水銀汚染の起源を調べるために、水銀の同位体比が注目されているが、水銀の同位体比が地球規模で変動するメカニズムは未だ不明点が多い。そこで本研究では、自然界で観測される水銀同位体比変動のメカニズムを解明することを目的とし、光化学反応における水銀同位体分別の実験を行っている。今年度は、昨年度と引き続き水銀同位体分別のpH依存性を調べるための実験方法を改良した。具体的には、水銀イオンを含む反応液を用意し、紫外線を用いた塩基性条件下での水銀イオンを光還元し、この反応における同位体分別係数を調べた。その結果、質量に依存した同位体分別と質量に依存しない同位体分別（Δ199Hg）の両方が観察された。原子核体積の小さい同位体は大きい同位体よりも還元されやすく、質量依存的な同位体分別は単位質量あたり0.8パーミルであった。酸性条件下では核体積に依存した同位体分別が観察された。塩基性条件下では質量に依存しない同位体分別（Δ199Hg）も観察された。これらの結果は、199Hgの原子核が持つ核スピンの影響が働いている可能性が示唆された。今年度改良した実験方法を用いて、来年度はpHを制御し、化学種ごとの同位体効果について調べる予定である。