クロムの分子地球化学 : 同位体分別機構の解明と古環境解析への応用

铬的分子地球化学：同位素分馏机制的阐明及其在古环境分析中的应用

• 批准号: 11F01331
• 负责人: 高橋 嘉夫
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Hiroshima University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2011
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2011 至 2013
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11F01331/
• 关键词: クロム; モリブデン; タングステン; 同位体比; XAFS法; マンガン団塊; セシウム; 移行挙動; XAFS; 微量元素; 同位体; 鉛; 海洋; 炭酸イオン; マンガン団魂

Fan氏は、2011年11月に着任後、海洋地球化学、環境放射化学の分野で精力的に研究を推進した。1. 水酸化鉄およびマンガン酸化物へのクロムの吸着機構の解明 : クロム(Cr)・モリブデン(Mo)・タングステン(W)は同族元素であり、その化学的挙動は類似している。このうちクロムは、分配挙動や同位体比を利用した古海洋環境復元のためのプロキシとして期待されている。これら元素の堆積物への吸着反応をはじめ、固液界面における分配挙動や同位体分別の報告は多くされている一方で、そのメカニズムにはまだ不明な点が多い。そこで本研究では天然試料の分析・室内実験・量子化学計算の3つの手法を用いてより詳細な固液界面における微量元素の吸着反応に関する研究を行った。Cr(VDを鉄水酸化物表面に吸着させ、吸着量の測定やEXAFS解析による吸着構造の決定を行い、MoやWの結果と比較した。その結果、Crは鉄鉱物表面に四面体構造のまま吸着していることが分かった。さらに鉄水酸化物にCr、Moは外圏錯体、Wは内圏錯体として吸着していることが分かった。また、Cr・Mo・Wの濃集の順序は天然試料の分析結果と同様であり、三瓶温泉に堆積する鉄水酸化物にCrやMoよりWが濃集している現象は、吸着元素の構造の違い(内圏錯体か外圏錯体)により決定されることが示唆された。さらに水酸化鉄へのクロム酸の吸着構造を量子化学計算の安定構造解析から推定した結果、やはり外圏錯体が安定であることが分かった。また外圏錯体を生成することは、クロム酸の同位体比が水酸化鉄などに吸着する際に変化しないこれまでの知見をサポートする結果であり、本研究は室内実験、野外調査、量子化学計算などの多方面からクロム酸の吸着現象を扱った研究として極めて重要である。成果の一部は、TakahashietaL (2014)に報告済みである。2. 放射性セシウムのバーミキュライトへの吸着に及ぼす腐植物質の影響 : 福島原発事故により放射性セシウムが環境中へ放出された結果、セシウムがバーミキュライトなどの粘土鉱物・雲母に安定に取り込まれる現象が注目を集めているが、その際、環境中に存在する腐植物質がこの取り込みにどのような影響を及ぼすかは明確ではない。この点についてFan氏は、XAFS法、選択的溶出法などを主な手段とし、腐植物質の存在の有無によるバーミキュライトへのセシウムの吸着挙動の違い、特に腐植物質が鉱物表面を覆うことによりセシウムの吸着が阻害される効果を明らかにした(Fan et al., in press)。また、EXAFSが示す構造データと、RIPなどの放射性セシウムの固相に吸着される強さの指標とがよく相関することを示し、これまで不明確だったRIPの意味をEXAFS法から明確にした(Fan et al., submitted)。

In November 2011, after the に tenure of Fan, the に research を of the <s:1> division of で energy in Marine geochemistry and environmental radiochemistry was advanced by <s:1> た. 1. Water acidification iron objects お よ び マ ン ガ ン acidification content へ の ク ロ ム の sorption institutions の interpret: ク ロ ム (Cr), モ リ ブ デ ン (Mo), タ ン グ ス テ ン (W) は kin element で あ り, そ の chemical 挙 move は similar し て い る. こ の う ち ク ロ ム は, allocate 挙 や with a body better than を using し た ancient Marine environment recovery の た め の プ ロ キ シ と し て expect さ れ て い る. こ れ ら element の debris へ の sorption anti 応 を は じ め, solid-liquid interface に お け る distribution 挙 dynamic や, respectively, with a body は の report more く さ れ て い る で, そ の メ カ ニ ズ ム に は ま だ が い more unknown な point. そ こ で this study で は natural material の test analysis, indoor be 験, quantum chemistry calculation の 3 つ の gimmick を with い て よ り な solid-liquid interface in detail に お け る microelement の sorption anti 応 に masato す る を line っ た. Cr (VD を iron objects surface water acidification に sorption さ せ, determination of sorption quantity の や EXAFS parsing に よ る sorption tectonic line の decided を い, Mo や W の results と し た. The そ そ result shows that the に tetrahedral structure on the surface of the Cr 鉱 iron 鉱 object まま まま adsorbates the <s:1> て る る る とが とが とが and った った った った った った とが とが とが とが and った った った った った った. The acidified substances of さらに iron water にCr, Mo <s:1> outer circle misbody, W <s:1> inner circle misbody と て adsorb <s:1> て る る とが とが and った った. ま た, Cr, Mo, W concentration の の は natural order sample の と analysis results with others in で あ り accumulation, three bottles of hot spring に す る iron objects water acidification に Cr や Mo よ り W concentration し が て い は る phenomenon, sorption element の violations い の structure (in sha-lu misprinted か outside sha-lu misprinted) に よ り decided さ れ る こ と が in stopping さ れ た. さ ら に water acidification iron objects へ の ク ロ ム acid の sorption structure の を quantum chemical calculation stability analytical か ら presumption し た results, や は り outside sha-lu misprinted が settle で あ る こ と が points か っ た. Outside ま た sha-lu misprinted を generated す る こ と は, ク ロ ム acid の objects with a body than が water acidification iron な ど に sorption す る interstate に variations change し な い こ れ ま で の knowledge を サ ポ ー ト す る results で あ り, this study は indoor be 験, field investigation, quantum chemistry calculation な ど の various か ら ク ロ ム acid の sorption phenomenon を Cha っ た research と し て extremely め て important で あ る. Results: A に report by TakahashietaL. (2014)に みである. 2. The influence of radioactivity on the absorption of に and ぼす humus substances <e:1> : セシウム バ バ バ Original 発 fukushima accident に よ り radioactive セ シ ウ ム が environment へ release さ れ た results, セ シ ウ ム が バ ー ミ キ ュ ラ イ ト な ど 鉱 の clay content, mica に settle に take り 込 ま れ る phenomenon が attention を set め て い る が, そ の interstate and environment exist に す る humic substances が こ の take り 込 み に ど の よ う な influence を and ぼ す か は clear で は な い. こ の point に つ い て Fan's は, XAFS method, sentaku stripping な ど を main な means と し, humic substances exist の の presence of に よ る バ ー ミ キ ュ ラ イ ト へ の セ シ ウ ム の sorption 挙 の violations い, especially に humic substances が 鉱 surfaces を fu う こ と に よ り セ シ ウ ム の sorption が resistance against さ れ る unseen fruit を Ming ら か に し た (Fan et al., in press. ま た, EXAFS が す tectonic デ ー タ と, RIP な ど の radioactive セ シ ウ ム の solid-phase に sorption さ れ る strong さ の index と が よ く phase masato す る こ と を し, こ れ ま で unclear だ っ た RIP の mean を EXAFS method か ら clear に し た (Fan et al., submitted).

项目成果

Investigation of Cs(I) uptake on Beishan soil combined batch and EDS techniques.

• DOI: 10.1016/j.apradiso.2011.07.004
• 发表时间: 2012
• 期刊: Applied radiation and isotopes : including data, instrumentation and methods for use in agriculture, industry and medicine
• 作者: Q. Fan;J. Z. Xu;Z. Niu;P. Li;W. S. Wu

Investigation of cesium adsorption on soil and sediment samples from Fukushima Prefecture by sequential extnaction and EXAFS technique

通过顺序萃取和 EXAFS 技术研究福岛县土壤和沉积物样品中铯的吸附

• 发表时间: 2012
• 期刊: Geochemical Journal
• 影响因子: 0.8
• 作者: H. B. Qin;Q;H. Fan;et al.
• 通讯作者: et al.

Environmental behavior of radiocesium : its heterogeniety in aerosols, soils, and particulate matters

放射性铯的环境行为：其在气溶胶、土壤和颗粒物中的异质性

• 发表时间: 2012
• 作者: 高橋嘉夫;Q. H. Fan;山口紀子;Yoshio Takahashi;Yoshio Takahashi;Yoshio Takahashi
• 通讯作者: Yoshio Takahashi

Subseafloor Biosphere Linked to Global Hydrothermal Systems; TAIGA Concept

海底生物圈与全球热液系统相关；

• 发表时间: 2015
• 作者: Editors: Ishibashi;Jun-ichiro;Okino;Kyoko;Sunamura;Michinari
• 通讯作者: Michinari

An EXAFS Study on the effect of mineralogy composition and naturalorganic matter on cesium adsorption and mobility

矿物成分和天然有机物对铯吸附和迁移率影响的 EXAFS 研究

• 发表时间: 2013
• 作者: J.Z.Xu;Q.H.Fan;et al;Q. H. Fan and Y. Takahashi
• 通讯作者: Q. H. Fan and Y. Takahashi