天然および人工の有機・無機接着界面から発想する新たなバイオベース固化技術の創出

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2022年度は，研究目的である(A)有機-無機ハイブリッドを組み込んだ高強度バイオセメント，および(B)粒子凝集と鉱物化のコントロールが可能なインテリジェントバイオ固化，を達成するため，下記の項目(1)～(3)について検討を行った。(1) 機能性タンパク質を用いた天然高分子とバイオセメントのハイブリッド化：　機能性天然高分子であるセルロースナノファイバー（CNF）のバイオセメントへの応用を検討した。CNFを添加することにより。バイオセメント反応で生成するカルサイトの結晶のサイズが極めて小さくなり，多数生成することが明らかとなった。そこで，CNFに結合し，炭酸カルシウムを集積する機能がある人工タンパク質を作製したところ，CNFは人工タンパク質を非常に高い効率で吸着し，バイオセメント反応で生成するCaCO3結晶のサイズが大きくなることが分かった。(2) バイオセメントにおける有機酸添加が鉱物モルフォロジーに及ぼす影響：　有機酸として生体内の代謝過程で生成するホスフォエノールピルビン酸を添加した系では，完全にアモルファスのCaCO3が得られた。一方，クエン酸を添加した系では通常のカルサイトとは大きく異なり，非常に微小なカルサイト結晶が凝集したCaCO3が得られた。(3) 可溶性イガイ接着タンパク質の作製：　イガイ接着タンパク質は本来不溶性タンパク質として発現されるが，タンパク質のフォールディングをサポートするシャペロンタンパク質と超親水性タンパク質を融合して発現することで可溶性に発現することに成功した。また，イガイ接着タンパク質を用いた有機高分子と無機鉱物の複合化に成功した。