Development of sequential self-healing cement-based barrier for confining the nuclides in a groundwater saturated field

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予定した次の課題に取り組んだ。検討課題(1)地下温度および共存塩類を考慮したCSHによる核種閉じ込め機能の速度論:EuのCa-Al-Si系水和物への収着に及ぼすCsやBa共存の影響は小さいこと、また、Euは温度やホウ素濃度に関わらずCSHと相互作用するものの、養生期間が長くなると高pHかつホウ素共存下ではEuが沈殿する可能性が示された。さらに、ホウ素の共存する系では、ラマンスペクトルからホウ素濃度が200 mM以上においてホウ酸四面体が観察され、ポルトランダイト、ホウ酸塩化合物およびCSH系水和物へのCaの分配が動的に変化していくことが示唆された。他方、ゼータ電位はNaCl濃度による依存性は小さく、Ca/Siモル比0.4では-20 mV程度、1.6では+20 mVであり、Csの収着性と調和的であった。検討課題(2)セメント系バリア(CSH)の地下水流動場内生成のダイナミクス:セメントに起因して高pHになったCaイオンを含む塩水系地下水を花崗岩と接する模擬亀裂(初期の亀裂幅0.1 mm未満)に流し、CSHとの形成を浸透性の変化として追跡した。浸透性の変化は、比較的な簡便なモデルによって良く表現できること、また、流動場においてCaの消費量から得られる見かけのケイ素の溶解速度は、従来の報告された値より高く、Na濃度が高くなると大きくなり、析出物の成長速度のNa濃度の依存性と同様の傾向にあることが明らかになった。加えて、CSHの亀裂表面での形成は局所的であることが示唆された。検討課題(3)最適なセメント成分および細骨材の組み合わせ:ヨウ化物イオンとの相互作用が期待されるハイドロタルサイト(以下HTと略記)を細骨材として予め混入することを考え、塩水系地下水を想定した塩素イオンとの共存系における収着分配係数Kdを求めたところ、液固比が小さくなる(地下の状態に近づく)ほど、塩水系においてもKdの値1.0 L/kgを十分に超え、HTの密度を考慮すると遅延係数は4～7程度にあることが明らかになった。