Fundamental understanding of polymer gels and sponges

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含水性高分子網目材料であるゲルやスポンジは、生体組織に類似の構造・物性を有し、材料科学的にも生体材料応用を目指す上でも興味深い材料である。昨年度の研究では、ゲルとスポンジの類似性と特異性を明らかにし、それらを繋ぐ横断的な学理を確立することを目指した。同一の成分組成からゲルとスポンジを作り分ける手法を用い、構造・物性を網羅的に測定・解析することで分野横断的な体系化を試みた。昨年度の研究成果として、ゲル化・スポンジ化過程の構造形成の速度論を共焦点顕微鏡および小角X線散乱を用いて評価し、低濃度領域におけるスポンジ化がゲル化反応に伴う濃度ゆらぎの増大、およびパーコレーションに伴う弾性発現をきっかけに相分離が起こることが明らかになった。また、粗視化シミュレーションモデルを用いることで、散乱実験の結果をメゾスケール構造単位で再現し、分子論的な描像を明らかにした。さらにin vivo実験では、生体内で脂肪の成長を誘導することが観察され、スポンジ構造を有するゲルの再生足場バイオマテリアルへの応用の礎となる結果が得られた。今年度の追加事項として、ゲル・ゲル相分離と名付けられた相分離現象についての成果が英文学術雑誌にて公開された。論文執筆の過程で、ゲル化の際には相分離は起こらず、ゲル化の後に起こる収縮過程においてゲル・ゲル相分離が起こることが明らかになった。共焦点レーザー顕微鏡を用いることで、ゲル・ゲル相分離構造が明確に観察できるようになった。また、ゲル化に用いるプレポリマーの分岐数が大きいほど、ゲル・ゲル相分離が起こりやすいことが明らかになった。