多元金属クラスター精密合成法の開発と触媒機能の創出

多金属团簇精密合成方法开发及催化功能创造

基本信息

批准号：
19K15377
负责人：
北澤啓和
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Ritsumeikan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

粒径2 nm以下の原子数が数個から数十個で構成される金属クラスターの触媒機能は、粒径や組成等に強く依存するため、これらを精密に制御することは、触媒機能を改善する上で重要な課題である。金属クラスターの新たな触媒機能を解明するためには、単一の元素種だけではなく、二種類以上の元素種からなる多元金属クラスターの新たな合成法の開発が必須となる。従来の液相法等の一般的なナノ粒子の合成法では、任意の粒径や金属元素種・組成の多元金属クラスターの合成は困難である。本研究では、錯形成部位を有する有機配位子及び高分子を用いることで多元金属クラスターの新たな合成法の確立と触媒機能の創出を目指している。前年度までに、ポリアミドアミンデンドリマー（PAMAM）を用いて、メソポーラスカーボン等の各種担体を用いることで粒径2 nm以下に制御した担持Auクラスターの合成に成功、合成したAuクラスターに錯形成部位を有する有機配位子を導入する手法を確立し、XAFSを用いることで有機配位子がAuクラスターに配位していることを明らかにした。Auクラスターに配位する錯形成部位を有する有機配位子と様々な金属塩との錯形成挙動について、UV-visタイトレーションにより評価を行い、有機配位子の錯形成部位と錯形成する金属塩を明らかにした。また、有機配位子と錯形成させた金属塩と担持Auクラスターとの二元金属クラスターの合成法の検討を行い、粒径2 nm以下の二元金属クラスターの生成を確認した。本年度は、より詳細に多元金属クラスターの合成条件の最適化を行い、金属元素種の組成比の調製法を検討し、HAADF-STEM、EDS元素マッピング及びICPを用い粒径と組成比を、XPSを用い電子状態の測定を行った。今後は、より詳細に多元金属クラスターの合成条件の最適化を行い、合成した担持二元金属クラスターの触媒機能の評価へ展開する予定である。

金属簇的催化功能，其粒径为几至数十个原子小于2 nm，在很大程度上取决于粒径，组成等，并且对这些原子的精确控制是改善催化功能的重要问题。为了阐明金属簇的新催化功能，必须开发一种新方法，不仅可以合成单个元素物种，还要合成由两个或多个元素物种组成的多金属簇。在合成纳米颗粒（例如液相方法）的常规方法中，很难合成任何粒径，金属元素物种和组成的多金属簇。这项研究旨在建立一种合成多金属簇的新方法，并通过使用具有络合位点的有机配体和聚合物来创建催化功能。直到上一年，我们成功合成了支持的支持的Au簇，使用多种载体（例如介孔碳）使用多酰胺胺树突二聚合物（PAMAM），并建立了一种与合成的Au clus clusing comient couland cosuland ligand，并建立了一种将有机配体引入有机体的方法XAFS。通过UV-VIS滴定，评估了各种金属盐与具有与AU簇配位的络合物位点的有机配体的络合行为，以阐明与有机配体复合的络合物和金属盐。此外，我们研究了与有机配体和支持的AU簇复合的金属盐之间的二元金属簇的合成，并确认形成了颗粒尺寸为2 nm或更低的二元金属簇。今年，我们更详细地优化了多金属簇的合成条件，研究了准备金属元素物种组成比的方法，并使用HAADF-STEM使用XPS测量了粒度和组成比，EDS元素映射和ICP。将来，我们计划更详细地优化多金属簇的合成条件，并开发评估合成的支持的二元金属簇的催化功能的过程。