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On-demand synthesis of sub-nano hybrid alloy particles based on the periodic table

基于元素周期表的亚纳米杂化合金颗粒的按需合成

基本信息

批准号：
21H05023
负责人：
山元公寿
金额：
$ 123.64万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-05 至 2026-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

新しい機能性ハイブリッドサブナノ合金の設計と合成を可能とするため、準サブナノ粒子の新合成法の確立に取り組んだ。「アトムハイブリッド法」を応用し、これまで困難とされた「準サブナノ粒子」の精密な合成に初めて成功した。ナノ粒子とサブナノ粒子の境界に位置する準サブナノサイズの物質は、固体と分子の中間の性質を持ち得る興味深い物質群であるが、これまで精密な合成はほとんど達成されていなかった。準サブナノ粒子の新たな合成法の開発を目指し、分子カプセルを利用してサブナノ粒子の合成を行う「アトムハイブリッド法」を応用するアプローチを検討した。具体的には、カプセル内部の金属イオンだけでなく、デンドリマーそのものを配位結合によって組み上げる手法を新たに採用することで、「超分子カプセル」の合成に成功した。異なる元素を結合して協働効果を生み出すことは、金属触媒の性能向上に効果的な方法である。我々は高性能の水素発生触媒を設計するため、AIを用いて合金サブナノ粒子を探索した。その中でZr酸化物とPt金属との合金粒子の触媒としての可能性を突き止めた。しかし、酸化物(無機物)と金属のように物質のカテゴリーが異なる場合、ナノ粒子化でも決して混合しない。これに対し、概ね粒径1.3nm以下のサブナノスケールの粒子ではその組み合わせによらず自由な混合が可能であると予想した。具体的にはSTEMのzコントラストを応用した元素識別動態イメージングを用いて、様々な二元素サブナノ粒子の原配列構造を解析した。通常は絶対に混ざり合わないZr酸化物とPt金属という異質な材料同士が、正則溶液に近いレベルで均一に混合することを発見した。このいわゆる「サブナノ超相溶効果」ともいえる現象を原子レベル構造から解明している(Angew. Chem . Int. Ed. 2022, 61, e202209675)。

New しい functional ハイブリッドサブナノ alloy の design と synthesis を may とするため, quasi サブナノ particle の new synthesis の establish に group take りんだ. "アトムハイブリッド method" を応し, これまで difficult とされた "quasi サブナノ particles" early の precision な synthetic にめて successful した. ナノ particle とサブナノ particle の realm に position する quasi サブナノサイズはの material, solid と molecular のの properties among を hold ちる tumblers deeply い material group であるが, これまで precision な synthetic はほとんど reached されていなかった. Quasi サブナノ particle の new たな synthesis の open 発を refers し, molecular カプセルを using してサブナノ particle の synthetic line をう "アトムハイブリッド method" を応 with するアプローチを beg し検た. Specific には, カプセの metal inside ルイオンだけでなく, デンドリマーそのものを coordinate bond によって group on みげる gimmick を new たに using することで, "supramolecular カプセル" の synthetic に successful した. Different なをる elements combine して association 働 unseen born fruit をみ out すことは, metal catalyst の performance up に unseen fruit な method である. I 々た high-performance <s:1> hydrophobic catalyst を design するため, AIを explore たた with <s:1> て alloy サブナノ particles を. The possibility of でZr acidifier とPt metal と <s:1> alloy particles <e:1> catalyst と <s:1> ててを in そ <e:1> を is を abrupt and めた stops めた. しかし, acidification (inorganic) と metal のように material のカテゴリーが different なる occasions, ナノ particles melt でも definitely して mixed しない. これにし seaborne, almost ね size below 1.3 nm のサブナノスケールの particle ではその group み close わせによらず free な mixed が may であると to think した. Specific には STEM の z コントラストを応 with した elements to identify dynamic イメージングを with いて, others 々な two elements サブナノ particle の original column structure analytical しをた. Usually は unique に seaborne mixed ざり close わない Zr acidification content と Pt metal という heterogeneous な materials with が, regular solution に nearly いレベルでに uniform mixing することを発 see した. "このいわゆるサブナノ super miscibility unseen" ともいえる phenomenon を atomic レベル tectonic から interpret している (Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202209675).