時間分解探針増強ラマン分光による時空間極限における原子層物質のフォノン計測

使用时间分辨尖端增强拉曼光谱在时空极限下对原子层材料进行声子测量

• 批准号: 19K24684
• 负责人: 熊谷 崇
• 金额: $ 35.78万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Fund for the Promotion of Joint International Research (Home-Returning Researcher Development Research)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-03-12 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19K24684/
• 关键词: 超高速時間分解走査トンネル顕微鏡; 探針増強ラマン分光; コヒーレントフォノン; 酸化物超薄膜; フォノンダイナミクス; 低次元物質

当該年度は昨年度開発した超高速時間分解走査トンネル顕微鏡によって酸化亜鉛超薄膜のナノスケールコヒーレントフォノン分光測定を行った。低温走査トンネル顕微鏡と10フェムト秒、780ナノメートルの超短パルスレーザーとを組み合わせたポンプ－プローブ法に基づく超高速時間分解測定によってトンネル接合における局在表面プラズモンの位相緩和時間（25 fs）を観測できることを昨年度中に確認していた。当該年度は研究課題である時空間極限における原子層物質のフォノン計測に取り組むため、銀(111)単結晶表面にエピタキシャル成長させた酸化亜鉛超薄膜の計測を行った。酸化亜鉛超薄膜は研究代表者のグループで過去に開発したreactive deposition法【J. Phys. Chem. C 118, 27428 (2014)】によって作製した。酸化亜鉛超薄膜上で超短パルス光誘起トンネル電流の干渉自己相関測定でコヒーレントな格子振動に由来する変調信号を観測した。干渉自己相関測定で得られた信号に含まれる周波数成分をフーリエ解析によって抽出し、探針増強ラマン分光による測定と比較することで、超高速時間分解走査トンネル分光で観測された変調信号が酸化亜鉛超薄膜のフォノンモードに帰属されることを確認した。さらに、走査トンネル分光による局所的な電子分光、ナノスケールコヒーレントフォノン分光、探針増強ラマン分光を並行して測定することで、原子スケールの電子状態の不均一性、平衡状態におけるフォノン、局所的な光励起に伴う非平衡なフォノンダイナミクスの相関を解析できることを示した。ナノスケールのコヒーレントフォノン分光は、電子と格子の超高速ダイナミクスをシングルナノメートル、フェムト秒のオーダーで直接観察できる新しい実験手法である。この成果はScience Advancesに発表した。

When the annual は yesterday annual open 発 し た super-fast time breakdown walkthrough ト ン ネ ル 顕 micromirror に よ っ て acidification 亜 lead ultrathin membrane の ナ ノ ス ケ ー ル コ ヒ ー レ ン ト フ ォ ノ ン spectral photometry を line っ た. Low-temperature walkthrough ト ン ネ ル 顕 micromirror と 10 フ ェ ム ト seconds, 780 ナ ノ メ ー ト ル の ultrashort パ ル ス レ ー ザ ー と を group み close わ せ た ポ ン プ - プ ロ ー に ブ method base づ く super-fast time determination of decomposition に よ っ て ト ン ネ ル joint に お け る bureau in surface プ ラ ズ モ ン の phase time (25) fs) を観 measured で る る る とを とを in the previous year に confirmed て て た た. When the annual は research topic で あ る when space limit に お け る atomic layer material の フ ォ ノ ン measuring に group take り む た め, silver 単 (111) crystal surface に エ ピ タ キ シ ャ ル growth さ せ た acidification 亜 lead ultrathin membrane の measuring line を っ た. Representative of the research on acidified 亜 lead ultrathin films <s:1>, <s:1> グ プで プで プで in the past に developed <s:1> たreactive deposition [J. Phys. Chem. C 118, 27428 (2014)] によって fabricated た. Acidification 亜 lead on ultrathin membrane で ultrashort パ ル ス light induced ト ン ネ ル current の dry involved their phase masato で コ ヒ ー レ ン ト な lattice vibration に origin す る - adjustable signal を 観 measuring し た. Dry involved their phase masato で have ら れ た signal contains に ま れ る cycle for composition を フ ー リ エ parsing に よ っ て spare し, probe raised strong ラ マ ン spectral に よ る determination と compare す る こ と で, super-fast time decomposition walkthrough ト ン ネ ル spectral で 観 measuring さ れ た - adjustable signal が acidification 亜 lead ultrathin membrane の フ ォ ノ ン モ ー ド に 帰 genus さ れ る こ と を confirm し た. さ ら に, walkthroughs ト ン ネ ル spectral に よ る bureau な electronic spectral, ナ ノ ス ケ ー ル コ ヒ ー レ ン ト フ ォ ノ ン spectral, probe raised strong ラ マ ン spectral を parallel し て determination す る こ と で, atomic ス ケ ー ル の electronic state の heterogeneity, equilibrium に お け る フ ォ ノ ン and bureau of な excitation light up に う non-equilibrium な フ ォ ノ ン ダ イ ナ ミ ク ス の Related を analysis で る る とを とを shows た た. ナ ノ ス ケ ー ル の コ ヒ ー レ ン ト フ ォ ノ ン spectral は, electronic と grid の ultra-high-speed ダ イ ナ ミ ク ス を シ ン グ ル ナ ノ メ ー ト ル, フ ェ ム ト seconds の オ ー ダ ー で 観 directly examine で き る new し い be 験 gimmick で あ る. The achievements of に Science Advancesに occur た.

项目成果

Fritz Haber Institute(ドイツ)

弗里茨·哈伯研究所（德国）

Joule Heating in Single-Molecule Point Contacts Studied by Tip-Enhanced Raman Spectroscopy

• DOI: 10.1021/acsnano.2c05642
• 发表时间: 2022-10-05
• 期刊: ACS NANO
• 影响因子: 17.1
• 作者: Cirera, Borja;Wolf, Martin;Kumagai, Takashi
• 通讯作者: Kumagai, Takashi

Fritz-Haber Institute, MPS/MPI, Structure and Dynamics of Matter(ドイツ)

Fritz-Haber 研究所，MPS/MPI，物质结构和动力学（德国）

Atomic-Scale Optical Spectroscopy at Surfaces

表面原子尺度光学光谱学

• 发表时间: 2022
• 作者: Takashi Kumagai

ラマン分光によって単一分子のジュール熱発生のミクロな仕組みを解明

利用拉曼光谱阐明单分子焦耳热产生的微观机制