Discovery of key factors in nucleation processes from aqueous solution by direct TEM observation

通过直接 TEM 观察发现水溶液成核过程的关键因素

• 批准号: 20H00323
• 负责人: 木村 勇気
• 金额: $ 29.04万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-01 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H00323/
• 关键词: 核生成; 結晶成長; 透過型電子顕微鏡; 機械学習; ナノ粒子; その場観察; 結晶化

核生成は物質形成の最初期のプロセスであり、科学から産業に至る様々な分野の鍵となるにもかかわらず、その理解は極めて限定的である。これは、核生成がナノ領域で高速に、かつ確率的におこる現象で実空間観察が非常に困難なためである。本研究では、「安定核の生成までに何が起こっているのか？」、「安定核の生成ルートはどのように決まるのか？」を核心をなす問いに据え、溶液中の核生成に影響する各因子の寄与の程度と物質依存性を明らかにし、核生成ルートを決めるキーファクターに制限を加えることを目的に研究を行った。キーファクターは、核生成理論式に必須の“核と水の界面エネルギー”とカイネティック係数(分子の取り込まれやすさ)、ダイマーの形成、脱水和や粘性、界面近傍のpHやイオン濃度、ナノ粒子特有の物性などである。TEM観察では、結晶の成長速度、形、集合、配列、サイズなどを直接観察でき、加えて電子回折パターンで相同定も同時に行えるため、核生成の理解に対して飛躍的な成果が見込める。そのため、目的の達成には溶液から前駆体を経て結晶ができるまでの核生成過程の一部始終をTEMにより実空間で可視化するのが最も近道であると考えている。本研究課題の間には、TEM観察するうえでボトルネックとなっている、確率的な核生成現象を偶然に頼って観察している状況に対し、機械学習を取り入れることで核生成の時間と場所を予測して能動的に核生成の一部始終をTEM観察するという革新的な手法の構築に取り組んだ。その結果、人間の眼で判断するよりも早く核生成を捉えることに成功した。この研究は基盤研究（S）に発展的内容で引き継がれた。

成核是材料形成的最早过程，也是从科学到工业的各种领域的关键，但其理解非常有限。这是因为成核在纳米层中迅速而概率地发生，这使得真实空间的观察非常困难。这项研究重点是“在产生稳定核之前发生什么？”等问题。和“如何确定稳定核的途径？”，该研究旨在阐明影响溶液中核产生核的每个因素的程度和材料依赖性，并限制确定核产生途径的关键因素。关键因素包括“核与水之间的界面能量”，这对于成核理论方程和动力学系数（分子的可持续性），二聚体形成，脱水和粘度，界面附近的pH和离子浓度以及纳米颗粒所特有的物理特性所必需。 TEM观测值可以直接观察晶体生长速率，形状，组装，排列，大小等，还可以使用电子衍射模式同时采用同时的物质，从​​而使您有可能在理解成核方面取得巨大的结果。因此，我们认为，实现目标的最短方法是可视化从溶液通过前体的溶液的整个成核过程，以在真实空间中使用TEM形成晶体。 During this research topic, we worked on the construction of an innovative method of predicting the time and place of nucleation and actively observing the entire process of nucleation by incorporating machine learning, in response to the situation in which probabilistic nucleation phenomena, which is a bottleneck in TEM observations, which is a matter of accidental relying on stochastic nucleation phenomena, which is a bottleneck in TEM observations.结果，我们成功地捕获成核的速度比人眼判断的速度更快。这项研究在高级背景下被转移到了基础研究中。

项目成果

Nucleation processes of cosmic dust by experiments in space

通过太空实验观察宇宙尘埃的成核过程

• 发表时间: 2020
• 作者: 齋藤詳太;林田健志;中村潤児;武安光太郎;木村勇気
• 通讯作者: 木村勇気

低温ガス中蒸発法による氷ナノ粒子の核生成実験に向けて

利用低温气体蒸发法进行冰纳米粒子成核实验

• 发表时间: 2020
• 作者: 木村勇気;香内晃
• 通讯作者: 香内晃