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第１５属元素が配位した窒化炭素による過酸化水素生成の動作機構解明とシステム開発

氮化碳配合15族元素生产过氧化氢的运行机制及系统开发的阐明

基本信息

批准号：
20H02847
负责人：
横野照尚
金额：
$ 10.57万
依托单位：
Kyushu Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

過酸化水素(H2O2)は，衣料用の漂白剤・食品の処理・消毒剤などの身近な用途から，医療用殺菌や半導体プロセスにおける洗浄などの幅広い用途で利用されてきた．近年では持続可能な環境社会の実現に向けて，水素にかわる次世代燃料電池の燃料として，また，環境負荷の低い有機合成用酸化剤として利用することが期待されており、新規な製造技術について検討が進められている.問題点として，①H2O2は工業的にはアントラヒドロキノンを触媒として多段階・エネルギー多消費型反応で合成されるために高価であり，環境負荷が大きいという短所を有している。そのため、我々の研究室では、こららの問題をすべて開発し、環境負荷のほとんどない太陽光などの光エネルギーのみを用いて水と酸素から常温常圧で過酸化水素を高効率で製造する触媒およびシステム開発を継続して行ってきた。本年度では、グラファイト型窒化炭素（PCN）のユニットの窒素原子部位に原子状の分散状態でd10元素群（Sb, P, As）を固定化する技術を世界に先駆けて開発した。その結果、可視光照射下で窒素原子部位にホールが集積され、d10元素群に励起電子が高い効率で蓄積された結果、非常に高い殿下分離状況を生み出すことに成功した．その結果、励起状態電荷分布DFT計算によりホールは水を酸化して酸素を生成し、その酸素を励起電子で二電子還元することで過酸化水素を連続的に生み出す理想的な反応システムを構築することに成功した。420 nmの光を利用した過酸化水素生成の見かけの量子効率は18%に達し、報告時の世界最高効率を達成した。また、基本ユニットのPCNの構造を制御して光の利用効率を向上させるために、原料のメラミンとバルビツル酸の復号下により440nm程度までしか光を利用できなかったPCNが570nmまでの光を利用するPCNBAの開発にも成功している。

Peracidified water (H2O2) is used as bleaching agent for clothing, food treatment, disinfectant, etc. In recent years, there has been a continuous trend towards the realization of environmental and social problems, such as the fuel for next-generation fuel cells, the utilization of acidizing agents for organic synthesis with low environmental load, and the development of new manufacturing processes. The problem is: ① H2O2 is a catalyst for industrial production, a catalyst for multi-stage production, and a catalyst for multi-consumption synthesis. The environmental load is large and short. In our laboratory, we have developed a series of problems, such as environmental load, sunlight and light production, water and acid, normal temperature and pressure, acidified water and high efficiency catalyst production. This year, the world's first technology for the immobilization of d10 elements (Sb, P, As) in the atomic state of PCN was developed. As a result, under visible light irradiation, the atomic position of the element is accumulated, and the excited electrons of the d10 element group are accumulated with high efficiency. The DFT calculation of the charge distribution of the excited state is successful in constructing the ideal reaction system for the generation of acid and electron. The quantum efficiency of 420 nm light utilization and acidification of water generation was 18%, the highest efficiency in the world at the time of reporting. The structure of PCN was controlled to increase the efficiency of light utilization, and the raw material was mixed with acid to increase the efficiency of light utilization to 440nm. PCN was successfully developed to 570nm.

项目成果

期刊论文数量（45）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Nitrogen and sulfur co-doped CeO2 nanorods for efficient photocatalytic VOCs degradation

氮硫共掺杂CeO2纳米棒可有效光催化降解VOCs

DOI：
10.1039/d2cy00934j
发表时间：
2022
期刊：
Catalysis Science and Technology
影响因子：
5
作者：
Yang;H.;Jia;L.;Haraguchi;J.;Wang;Y.;Xu;B.;Zhang;Q.;Nan;Z.;Zhang;M.;Ohno;T.
通讯作者：
T.

過酸化水素生成を指向した金属イオンを原子状に固定化した窒化炭素光触媒の開発と反応機構

原子固定金属离子氮化碳光催化剂制备过氧化氢的开发及反应机理

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Matsumoto Saki;Tateishi-Karimata Hisae;Sugimoto Naoki;横野照尚
通讯作者：
横野照尚

可視光および赤外光でH2O2を生成する共有結合性有機構造体(COFs)光触媒の開発

开发利用可见光和红外光产生 H2O2 的共价有机框架 (COF) 光催化剂

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Shigeru Matsuoka;Kentaro Yamada;Akira Katoh;Hiroyuki Koji;Akira Nishizono;Naoto Uemura;長岡朋希，松井康哲，婦木正明，大垣拓也，太田英輔，小堀康博，池田浩;Cai Wenan・横野照尚
通讯作者：
Cai Wenan・横野照尚

Visible light-driven H2 and H2O2 synthesis by a Cu3BiS3 photocathode via a photoelectrocatalytic system

Cu3BiS3 光电阴极通过光电催化系统可见光驱动 H2 和 H2O2 合成

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
○Daisuke Kawaguchi;Daiki Saito;Keiji Tanaka;Chen Chao・横野照尚
通讯作者：
Chen Chao・横野照尚

Photoelectrochemical reduction of CO2 using a TiO2 photoanode and a gas diffusion electrode modified with a metal phthalocyanine catalyst

DOI：
10.1016/j.electacta.2020.135805
发表时间：
2020-01
期刊：
Electrochimica Acta
影响因子：
6.6
作者：
Katsuichiro Kobayashi;S. Lou;Yoshiyuki Takatsuji;T. Haruyama;Y. Shimizu;T. Ohno
通讯作者：
Katsuichiro Kobayashi;S. Lou;Yoshiyuki Takatsuji;T. Haruyama;Y. Shimizu;T. Ohno