インフォマティクスによる非晶質炭素材料の原子構造解析基盤の構築

利用信息学为无定形碳材料的原子结构分析奠定基础

• 批准号: 20J01625
• 负责人: 野村 啓太
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J01625/
• 关键词: 全個体電池; 計算科学; 有機結晶; 第一原理計算; マテリアルズインフォマティクス; 炭素材料

炭素材料はエネルギーデバイスの電極などとして広く応用されている。一方で、構造が複雑であり原子レベルで描写することが極めて困難であるという問題がある。そこで本研究では、第一原理計算やマテリアルズ・インフォマティクスをはじめとした情報科学的手法により炭素材料の構造を原子レベルで描写する一般的手法の開発に挑戦する。従来、アモルファスな炭素材料のナノ構造については様々な構造が提唱されているが、実験的に確実な構造モデルが完成した例は無い。そこで基本骨格に炭素原子を多く含み、かつ実験的に構造が既知となっている有機結晶をモデルに計算を行うことで、炭素骨格の計算に十分な計算条件を検討した。モデルとして、全固体電池のLi固体電解質として開発されたLithium bis(fluorosulfonyl)imide/ disuccinonitrile｛LiFSA(SN)2｝結晶のLi伝導メカニズムの解明を試みた。第一原理計算により、LiFSA(SN)2の電子構造を計算したところ、HOMO軌道はFSA分子のN・O原子から構成され、LUMOはSN分子の炭素鎖の末端に存在するN原子から構成されていることが分かった。また、欠陥構造について全固体電池内の化学ポテンシャルを想定して計算してところ、正極側ではLi点欠陥が、負極側ではLi格子間原子が生成されやすいことが分かった。これは、正極側と負極側で異なるメカニズムでLi伝導が起きている可能性を示唆している。活性化エネルギーについてもLi点欠陥および格子間原子について計算を行い、それぞれ0.62eV、0.34eVであった。リチウムイオン伝導性を高める上で活性化エネルギーは小さいことが望ましいことから、前述の欠陥生成の傾向を合わせて考えると、正極側ではLiリッチな電極活物質を用いることで、より電池としての入出力特性が向上する可能性があることが分かる。

Carbon materials は エ ネ ル ギ ー デ バ イ ス の electrode な ど と し て hiroo く 応 with さ れ て い る. Party で, tectonic が 雑 で あ り atomic レ ベ ル で describing す る こ と が extremely め て difficult で あ る と い う problem が あ る. そ こ で this study で は, first principles calculation や マ テ リ ア ル ズ · イ ン フ ォ マ テ ィ ク ス を は じ め と し た intelligence science technique に よ り carbon material の tectonic を atomic レ ベ ル で describing す る general gimmick の open 発 に pick 戦 す る. 従, ア モ ル フ ァ ス な carbon material の ナ ノ tectonic に つ い て は others 々 が な structure to sing さ れ て い る が, be 験 に really be な tectonic モ デ ル が complete し は no い た example. Basic skeleton そ こ で に carbon atoms を く み, more か つ be 験 に structure が already know と な っ て い る organic crystal を モ デ ル に count を う こ と で, carbon skeleton の に very な calculation conditions を 検 beg し た. モ デ ル と し て, total solid battery の Li solid electrolyte と し て open 発 さ れ た Lithium bis (fluorosulfonyl) imide/disuccinonitrile {LiFSA (SN) 2} crystal の Li 伝 guide メ カ ニ ズ ム の interpret を try み た. First principles calculation に よ り, LiFSA (SN) 2 の を electronic structure calculation し た と こ ろ, HOMO orbital は FSA molecular の n. O atom か ら constitute さ れ, LUMO は SN molecular の carbon lock の end に exist す る N atom か ら constitute さ れ て い る こ と が points か っ た. ま た, owe 陥 structure に つ い て の chemical in the whole solid cell ポ テ ン シ ャ ル を scenarios し て computing し て と こ ろ, the anode side で は Li point owe 陥 が, negative side で は Li cubicle atoms が さ れ や す い こ と が points か っ た. こ れ は, the positive side と negative side で different な る メ カ ニ ズ ム で Li 伝 guide が up き て い を る possibility in stopping し て い る. Activeness エ ネ ル ギ ー に つ い て も Li point owe 陥 お よ び cubicle atomic に つ い て computing を い, そ れ ぞ れ 0.62 eV and 0.34 eV で あ っ た. リ チ ウ ム イ オ ン 伝 conductivity high を め る で activeness on エ ネ ル ギ ー は small さ い こ と が hope ま し い こ と か ら, the foregoing の owe 陥 generate の tendency を わ せ て exam え る と, the anode side で は Li リ ッ チ な electrode material を live with い る こ と で, よ り battery と し て の into the output features が す upward possibility る が あ る こ と が points か る.

项目成果

Elucidation of oxygen reduction reaction and nanostructure of platinum-loaded graphene mesosponge for polymer electrolyte fuel cell electrocatalyst

• DOI: 10.1016/j.electacta.2020.137705
• 发表时间: 2021-02
• 期刊: Electrochimica Acta
• 影响因子: 6.6
• 作者: A. Ohma;Yoshihisa Furuya;Tetsuya Mashio;Masashi Ito;K. Nomura;Tomohiko Nagao;H. Nishihara;H. Jinnai;T. Kyotani

Quantitative analysis of the formation mechanism of tightly bound rubber by using carbon-coated alumina nanoparticles as a model filler

• DOI: 10.1016/j.carbon.2020.11.074
• 发表时间: 2021-03-01
• 期刊: CARBON
• 影响因子: 10.9
• 作者: Hoshikawa, Yasuto;Kawaguchi, Rei;Kyotani, Takashi
• 通讯作者: Kyotani, Takashi

Synthesis of graphene mesosponge via catalytic methane decomposition on magnesium oxide

• DOI: 10.1039/d1ta02326h
• 发表时间: 2021-06
• 期刊: Journal of Materials Chemistry A
• 影响因子: 11.9
• 作者: S. Sunahiro;K. Nomura;S. Goto;Kazuya Kanamaru;R. Tang;Masanori Yamamoto;Takeharu Yoshii;Junko N. Kondo;Qi Zhao;Azeem Ghulam Nabi;R. Crespo‐Otero;D. Di Tommaso;T. Kyotani;H. Nishihara

Effect of carbon surface on degradation of supercapacitors in a negative potential range

• DOI: 10.1016/j.jpowsour.2020.228042
• 发表时间: 2020-05
• 期刊: Journal of Power Sources
• 影响因子: 9.2
• 作者: Rui Tang;Masanori Yamamoto;K. Nomura;E. Morallón;D. Cazorla-Amorós;H. Nishihara;T. Kyotani