Development of novel materials by the combination of ultrahigh-pressure techniques and thin film techniques

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本年度は、(1)これまでに開発を進めてきた「薄膜試料への超高圧処理技術」の更なる発展、(2)本技術を活用した不安定な高圧相物質の大気圧下回収 という2つの研究に取り組んだ。(1): 本技術を活用した研究の更なる発展に向け、扱える圧力[8 GPa→15.6 GPa]と基板の種類[1種類→15種類]を拡張し、さらに基板の反応性や結晶方位と圧力下の振る舞いの関係について調査した。様々な基板・様々な薄膜の超高圧処理により、「Al2O3の高圧下における水分との反応」、「TiO2薄膜とLaSrAlO4基板の界面反応によるSrTiO3/LaAlO3の形成」、「直方晶ペロブスカイト型YAlO3単結晶の圧力誘起結晶方位変化」という現象を見出した。特にAl2O3の反応に関しては、表面の結晶成長について詳細に調査し、その結果がACS Omega誌に原著論文として掲載された。(2): エピタキシャル薄膜に生じる基板からの応力を活用することで、高い光触媒特性が期待されているが大気圧下では不安定なバデライト型TiO2の安定化を試みた。ZrO2の安定構造として知られているバデライト型構造は、対称性が低く、その構造をもつ物質は少ない。本研究では、様々な基板上に非晶質TiO2薄膜を作製し、バデライト型TiO2の安定領域で超高圧処理した。しかし、いずれの基板上においても減圧相であるα-PbO2型の多結晶膜が得られ、バデライト型を安定化できなかった。続いて、バデライト型ZrO2バッファー層の活用を検討したが、高圧処理可能な基板上へバデライト型ZrO2のエピタキシャル薄膜を成長させられず、バッファー層として使用できなかった。以上の結果から、バデライト型TiO2はその対称性の低さに起因した(i) 格子整合の良い基板が存在しない点、(ii) バッファー層を成長させられる基板が限られる点の2点から構造安定化が困難であり、現状での大気圧下回収は厳しいと結論付けた。